研究论文

直接甲醇燃料电池阴极水的传输特性

蒋静慧1,2,巩亮1,李印实2

(1中国石油大学(华东)储运与建筑工程学院热能工程系,山东 青岛 266580;2西安交通大学能源与动力工程学院,热流科学与工程教育部重点实验室,陕西 西安 710049)

摘要:利用COMSOL Multiphysics软件对直接甲醇燃料电池(DMFC)阴极模型进行计算,获得压力、速度、水、氧气和液态饱和度分布情况,研究扩散层在不同物理参数(如厚度、孔隙率、孔径大小和亲憎水性)下电池阴极水和氧气的传输情况,进一步建立扩散层孔隙率梯度的数学模型,研究扩散层孔隙率梯度以及支撑层参数对直接甲醇燃料电池性能和物质传输的影响。结果表明,扩散层具有大孔隙率、薄扩散层时均有利于氧气传质,可以使电池性能提高;扩散层孔隙率梯度的存在可以减轻氧气传输阻力,提高电池性能。

关键词:燃料电池;相变;多孔介质;传质;数值模拟

引 言

直接甲醇燃料电池(DMFC)是直接利用甲醇作为阳极燃料的质子交换膜燃料电池。甲醇来源广泛,易储存和运输,并且可以利用现有燃料供应系统,这使得直接甲醇燃料电池比传统的氢氧燃料电池更具有优势。但是目前DMFC的大规模商业化应用仍受限制,例如甲醇渗透造成的混合电位和阴极水淹增大氧气传输阻力等。

在DMFC的阴极,不仅催化层发生电化学反应生成水,还有甲醇渗透到阴极直接与氧气发生反应生成的水,同时还存在从阳极到阴极的水传输,这都使得阴极存在大量的水,如果不能及时排除,会造成阴极水淹,电池不能继续正常工作,因此对DMFC的阴极进行水管理非常重要。目前对DMFC阴极进行水管理的方式主要有“排水”和“返水”[1]两种。“排水”主要指的是优化阴极电极参数,通过加快液态水的扩散和气态水的蒸发速率增强阴极排水能力;“返水”主要是指在阴极增加疏水微孔层,强化水的反向传递。本工作分别从上述两个方面对DMFC阴极氧气和水的传输特性进行研究。

过去对于DMFC阴极水的传输特性已经做了一定的研究。邓慧超[1]建立被动式微型直接甲醇燃料电池阴极二维模型,考虑阴极生成水滴的分布情况和大小对电池性能的影响,模拟出氧气和水在阴极的分布情况。胡军等[2]建立常规条形流场电池的阴极二维稳态模型,研究了阴极参数、催化剂活性和流道中氧气分布对电池性能的影响。叶芳等[3]建立包括质子交换膜、阴极区域和流道在内的半电池模型,采用均相混流模型模拟扩散层中的两相流,研究了催化层表面积对电池性能的影响。Yang等[4-6]分别建立DMFC的二维两相稳态模型和三维两相稳态模型,研究了甲醇流率对电池性能的影响。Jin等[7]确定了一维分布的水饱和度和孔隙直径,并添加催化层,对其性能进行优化。Pasaogullari等[8]比较了UFT模型和多相混流模型对电池阴极的模拟结果,在UFT模型的基础上考虑扩散层气相压力分布对电池性能的影响,并且在模型中加入扩散层,发现扩散层能够增强阴极的排湿能力,降低催化层的液态饱和度,防止催化层水淹。Zhang等[9]建立和描述了新的微压DMFC的水管理系统,这个系统由316 L烧结不锈钢纤维毡制作的阴极流收集器和有穿孔流的铝合金端板两部分组成,此外一些水收集通道被安装在阴极端板的表面,然后被PEO涂层覆盖,结果表明PEO涂层在水管理系统中起到非常重要的作用,由于涂层的高亲水性,收集来自电流收集器的水的工作井和沿空气呼吸通道的水收集都能被很好地避免,这提高了微型DMFC的稳定性。Shi等[10]建立基本的质子交换膜二维传质模型,模拟出极化曲线、氧气分布和电极电位。赵祖光等[11]建立基于COMSOL软件的微型直接甲醇燃料电池全电池的三维稳态模型,分析了电池内的传质过程和扩散层、催化层厚度对电池性能的影响,最终得到最优参数,建立的模型中只考虑了甲醇渗透的影响。He等[12]建立二维两相混流传质模型,多孔介质中气相的运动用达西定律描述,液相传输由毛细力驱动,采用交叉流场,研究了交叉流场的流道宽度、电极厚度和进出口压差对电池性能与物质传输的影响。Weber等[13]在之前提出的数学模型基础上进一步研究微孔层的作用,发现微孔层不仅能够增强阴极排水和向阳极的反水,还能降低欧姆阻值,提高电池的欧姆性能,并优化催化剂性能,此外还对催化层的结构参数做出了优化。张曙斌[14]建立全电池的二维两相稳态模型,使用Leverette函数研究气液两相流,并加入吸水层的影响,模拟出阳极甲醇浓度分布、阴极氧气分布、水分布和阴阳两极的液态饱和度分布对电池性能的影响,研究表明吸水层的存在能够降低水渗透并减轻阴极排水压力。王美芳[15]建立直接甲醇燃料电池的单电池数学模型,利用MATLAB,研究了电池中电池电压的影响因素。Yin等[16]建立质子交换膜燃料电池扩散层的三维非稳态两相模型,研究了在不同的扩散层接触角和压力下水的传输特性。Berg等[17]建立高分子膜燃料电池的二维水管理模型,研究了在空气与燃料流入方向同向和反向两种情况下入口湿度、气体组成、燃料和氧气流量等参数对电流密度分布的影响。Xu等[18]通过实验研究了被动蒸汽供给直接甲醇燃料电池的水管理层和疏水的空气过滤层的存在对水管理的影响以及膜的厚度、内部阻力等对电池性能的影响。Wang等[19]用多相混流模型(M2模型[20])建立二维直接甲醇燃料电池模型,在这个模型中气相和液相处于理论平衡状态,并且将催化层看作没有厚度的薄层。Ren等[21-22]通过实验优化具有被动燃料供给系统和被动水管理系统的甲醇燃料电池的阴极机构,增强了返水。Eccarius等[23-24]通过实验研究了结构参数和运行条件对被动式甲醇蒸气供给燃料电池的影响,实验表明水管理对被动式甲醇蒸气供给燃料电池的运行有很大影响,阴极的微孔结构能增强返水。Li等[25]建立三维质子交换膜燃料电池模型,利用FLUENT软件,研究了物质浓度、水含量、交换电流密度等参数对电池性能的影响。

上述文献中建立的模型大都涉及到甲醇渗透和两相流的影响,但是对流道的影响和微孔层的作用研究较少,对阴极扩散层结构参数研究得也不是很全面。本工作建立DMFC的二维稳态阴极模型,综合考虑上述影响因素,研究这些因素对DMFC阴极水管理的影响。

1 数学模型

计算区域如图1所示,从下至上分别是电解质层、催化层、扩散层和流道。对提出的模型做以下假设:①流道中为单相,不可压缩,层流;②反应气体为理想气体,阴极催化层中电化学反应生成的水是气态;③多孔介质各向同性和整体均匀;④电池内部温度均匀分布[26],而且电池处于稳定状态;⑤没有气体穿过电解质膜。

图1 DMFC阴极数学模型
Fig.1 Mathematical model in cathode of DMFC

数学模型的控制方程如下。

Navier-Stokes方程

ρu·u=·[-pI+η(u+(u)T)]

(1)

Brinkman方程

u=[-pI+·η(u+(u)T)]

(2)

连续方程

(ρu)=0

(3)

传质方程

·ji+ρ(u·)ωi=Ri

(4)

Ni=ji+ρuωi

(5)

电荷守恒方程

·(-σlφl)=Ql

(6)

·(-σsφs)=Qs

(7)

设置的边界条件如下。

阴极流道入口

vin=0.5 m·s-1

(8)

win,O2=wO2,ref

(9)

win,H2O=wH2O,ref

(10)

阴极流道出口

pout=101.325 kPa(1 atm)

(11)

流道与扩散层的交界处以及扩散层与催化层的交界处边界:内部连续边界[27]

其余边界:绝缘边界。

电化学反应主要在催化层发生,催化层看作是团聚模型,催化层中发生的电荷转移过程用电极动力学Butler-Volmer方程[28]描述,见式(12)。

(12)

用Maxwell-Stefan对流扩散方程[29]描述阴极流道和多孔区域中物质的分布情况,见式(13)、式(14)。

(13)

(xj-ωj)=Si

ωN2=1-ωO2-ωH2O

(14)

对液态饱和度的分布进行了简化。多孔介质中亲水孔和憎水孔中水蒸气的过饱和压力可由经验公式式(15)和式(16)分别计算得到[12]

Δpq=ψ

(15)

Δpz=ψ

(16)

其中,ψ值一般取1[30],亲水角取75°,憎水角取145°[31]

用加权平均法求液态饱和度[12]

(17)

(18)

饱和蒸气压是温度的函数[32],表达式为

lgpsat=-2.1794+0.02953×(T-273)-
9.1837×10-5×(T-273)2+1.4454×107×(T-273)3

(19)

所以,整个多孔区域液态饱和度为

s=sq+sz

(20)

得到液态饱和度s后,对传质方程式(4)源项Ri进行计算,计算公式为

(21)

2 计算结果与分析

2.1 孔隙率对扩散层物质传输的影响

多孔介质内微小孔隙的总体积与多孔介质总体积的比值称为多孔介质的孔隙率。孔隙率是扩散层的重要参数。对于DMFC阴极模型,取不同的扩散层孔隙率(0.4,0.5,0.6),分别研究阴极流道出口处氧气和水蒸气的质量分数的变化,结果如图2、图3所示。

图2 不同孔隙率下扩散层氧传输情况
Fig.2 Oxygen transport in CDL with different porosity

图3 不同孔隙率下扩散层水蒸气传输情况
Fig.3 Vapor transport in CDL with different porosity

由图2可知,孔隙率为0.6时,有更多氧气通过扩散层到达催化层,在催化层发生电化学反应被消耗,电化学反应进行得较充分,生成了较多的水蒸气;孔隙率为0.4时,到达催化层发生电化学反应的氧气较少,生成的水蒸气也较少。

从图4可知,小孔隙率时,更容易发生水蒸气的凝结,而且不易排出,所以液态饱和度的值较大;大孔隙率时,不容易发生水蒸气的凝结,所以液态饱和度的值较小。大孔隙率生成水蒸气多,而且不容易凝结,解释了图3中大孔隙率时水蒸气质量分数高的原因。

图4 不同扩散层孔隙率下液态饱和度分布
Fig.4 Distribution of liquid saturation in CDL with different porosity

综上所述,扩散层孔隙率较大有利于扩散层氧气的传输,这使催化层的电化学反应更加充分,电池性能提高,而且扩散层的堵塞程度较轻。扩散层孔隙率较小时,催化层的电化学反应生成的水蒸气少,但是更容易发生水蒸气的凝结,堵塞物质传输通道,不利于阴极氧气向催化层传递和阴极排水。

2.2 扩散层厚度对物质传输的影响

扩散层厚度对DMFC阴极氧气和水的传输也存在重要的影响,分别取扩散层厚度为0.20、0.35、0.50 mm,得到的结果如图5和图6所示。

图5 不同扩散层厚度时氧传输情况
Fig.5 Oxygen transport in CDL with different diffusion layer thickness

图6 不同扩散层厚度下液态饱和度分布
Fig.6 Distribution of liquid saturation in CDL with diffusion layer thickness

由图5可知,扩散层厚度为0.20 mm时,纵向传质阻力小,扩散层氧气传输效果较好,有更多的氧气到达催化层发生电化学反应被消耗;扩散层厚度为0.50 mm时,纵向传质阻力大,到达催化层的氧气较少。从图6中可以看出,扩散层较薄时,DMFC阴极扩散层液态水的堵塞情况较轻,更容易实现阴极的排水。

综上所述,扩散层厚度较薄时,纵向传质阻力小,利于流道下方扩散层中氧气向催化层的传输,使催化层电化学反应更充分,电池性能较高,同时较薄的扩散层也更利于排水。

2.3 扩散层平均孔径对物质传输的影响

DMFC阴极扩散层中的孔隙不规则,计算难度大,因此将扩散层的孔隙近似为圆孔,取整个扩散层孔径一致且分别为0.1、2.1、48.1 μm,得到如图7所示的结果。取平均孔径分别为0.1 μm和48.1 μm,扩散层中液态饱和度s的分布如图8所示。

图7 不同扩散层平均孔径大小下氧气传输情况
Fig.7 Oxygen transport in CDL with different pore size

图8 不同扩散层平均孔径大小下扩散层堵塞情况
Fig.8 Blockage in CDL with different pore size

从图7中可知,孔径大小对氧气传质影响不大。从图8中可知,扩散层平均孔径较小时,水蒸气更容易凝结,亲水孔的毛细力减小,使液态水不容易排出,液态饱和度的值较大。

综上所述,扩散层平均孔径的大小对氧气传质影响不大,但是扩散层平均孔径较大时不易形成液态水堵塞,此时更适合用排水的方式对阴极进行水管理。

2.4 扩散层亲憎水性对物质传输的影响

本工作用加权平均的方法计算液态饱和度。参数q表示亲水孔的比例,分别取0.1、0.4、0.6,模拟得到的结果如图9所示。q分别取0.1和0.6时扩散层中液态饱和度s分布如图10所示。

图9 不同亲憎水性时氧气传输情况
Fig.9 Oxygen transport in CDL with different hydrophilicity

图10 不同亲憎水性时液态饱和度分布
Fig.10 Distribution of liquid saturation in CDL with different hydrophilicity

由图9可知,亲水孔比例对氧气传输影响不大。由图10可知,亲水孔的比例增大,更容易堵塞扩散层中的物质传输通道,不利于阴极排水,但是阴极又要保持一定的湿润度,才能保证质子交换膜不缺水,使电池正常运行,因此阴极扩散层需要存在一定比例的亲水孔。

2.5 扩散层孔隙率梯度的作用

微孔层位于催化层和支撑层之间,由碳或石墨颗粒与PTFE的混合物组成。微孔层孔的尺寸比支撑层小很多,容易出现液态水堵塞,利于返水过程的实现。同时,其更小的孔结构也确保了更好的电接触和整个扩散层内外有效的水传输。

由图11和图12可知,扩散层孔隙率梯度的存在使作为液态水驱动力的毛细力增大,扩散层液态饱和度的值降低,堵塞情况减轻,电池性能提高。

图11 微孔层对电池性能的影响
Fig.11 Effect of CML on performance

图12 微孔层对扩散层液态饱和度的影响
Fig.12 Effect of CML on liquid saturation

3 结 论

主要针对DMFC阴极扩散层,研究了孔隙率、厚度、孔径大小和亲憎水性对扩散层物质传输的影响以及扩散层孔隙率梯度的影响,得到以下结论。

(1) 大孔隙率利于氧气传输,而且扩散层的堵塞程度较轻。小孔隙率更容易发生水蒸气的凝结,堵塞物质传输通道,不利于阴极物质传递和阴极排水。

(2) 薄扩散层传质阻力小,利于DMFC阴极的物质传输,同时更利于排水。

(3) 扩散层平均孔径的大小对氧气传输影响不大,但是扩散层平均孔径较大时不易形成液态水堵塞,更利于阴极排水。

(4) 亲水孔的比例对氧气传输影响不大。扩散层亲水孔比例小,更利于阴极排水,但是为了保证质子交换膜不缺水,扩散层需要存在一定比例的亲水孔。

(5) 扩散层孔隙率梯度的存在使DMFC阴极堵塞情况减轻,提高了电池性能。

符 号 说 明

C0——氧化物表达式

d——多孔介质平均直径,mm

αa——阳极传递系数

αc——阴极传递系数

θq——亲水角

θz——憎水角

σ——液态水表面张力,N·m-1

ψ——经验系数

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Receiveddate: 2017-05-15.

Corresponding author:Prof. GONG Liang,lgong@upc.edu.cn

Transmission characteristics of cathode water in direct methanol fuel cell

JIANG Jinghui1,2,GONG Liang1,LI Yinshi2

(1DepartmentofThermalEngineering,CollegeofPipelineandCivilEngineeringChinaUniversityofPetroleum
Qingdao266580,ShandongChina2MOEKeyLaboratoryofThermo-FluidScienceandEngineering,SchoolofEnergyandPowerEngineeringXianJiaotongUniversityXian710049,ShaanxiChina)

Abstract:The characteristic of cathode water transport in direct methanol fuel cell was investigated using COMSOL Multiphysics,including the effect of the distribution of pressure,velocity,water,oxygen and liquid saturation,as well as diffusion layer under different physical parameters,such as thickness,porosity,size and hydrophobicity. A further mathematical model of diffusion layer with gradient porosity distribution was established to study the effect of porosity gradient and support layer parameters on cell performance and mass transfer. The results show that the diffusion layer with high porosity and thin layer is beneficial to oxygen transfer. The gradient porosity distribution of diffusion layer can reduce oxygen transport resistance,and thus improving the cell performance.

Key words:fuel cell; phase change; porous media; mass transfer; numerical simulation

DOI:10.11949/j.issn.0438-1157.20170610

中图分类号:TK 124

文献标志码:A

文章编号:0438—1157(2017)S1—0083—07

2017-05-15收到初稿,2017-05-23收到修改稿。

联系人:巩亮。第一作者:蒋静慧(1993—),女,硕士研究生。