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本期目录
2020年 第71卷 第4期 刊出日期:2020-04-05
    本期封面、中英文目次表、广告页
    化工学报. 2020, 71(4):  0-0. 
    摘要 ( 127 )   PDF (14909KB) ( 128 )  
    相关文章 | 多维度评价
    综述与专论
    含油污泥阴燃处理技术研究与进展
    王天宇, 蒋文明, 刘杨
    化工学报. 2020, 71(4):  1411-1423.  doi:10.11949/0438-1157.20191085
    摘要 ( 313 )   HTML ( 52 )   PDF (1586KB) ( 291 )  
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    含油污泥是石油石化行业的主要污染物之一,不仅会造成环境破坏,而且会带来资源浪费。目前,处理含油污泥的传统方法主要有固液分离法、化学破乳法、溶剂萃取法、热洗涤法、生物处理法以及焚烧法等,这些方法能在一定程度上降低含油污泥的含油率,但存在处理成本相对较高、工艺较为复杂、流程相对较长等问题。阴燃处理法是国际上一种新兴处理技术,能够较好地弥补上述传统处理方法的不足。从阴燃的研究历史、工作原理、数值分析、研究进展及工程应用等方面开展了系统说明,分析了该技术目前存在的主要问题,并指出了该技术的研究方向。

    热力学
    甲烷水合物声子导热及量子修正
    刘明, 徐哲
    化工学报. 2020, 71(4):  1424-1431.  doi:10.11949/0438-1157.20190994
    摘要 ( 128 )   HTML ( 11 )   PDF (731KB) ( 105 )  
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    采用平衡分子动力学方法模拟了甲烷水合物的导热,给出了30~150 K甲烷水合物的热导率。采用量子修正对分子模拟结果进行处理,可以得到更接近实验值的结果。当模拟温度低于德拜温度时,量子效应对分子模拟结果的影响较大。通过对热流自相关函数拟合得到了声学声子和光学声子的弛豫时间。结果显示,声子弛豫时间随温度增加逐渐减小,声学声子导热在水合物的导热中比重最大。随着碳氧原子之间相互作用力的增加,碳氧原子之间振动的耦合程度增加,甲烷水合物的热导率增加。

    基于EKF和UKF算法非均匀介质热物性参数重建
    文爽, 齐宏, 刘少斌, 任亚涛, 阮立明
    化工学报. 2020, 71(4):  1432-1439.  doi:10.11949/0438-1157.20191023
    摘要 ( 55 )   HTML ( 3 )   PDF (768KB) ( 36 )  
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    将无迹卡尔曼滤波技术(unscented Kalman filter, UKF)用于求解一维介质热物性参数反演问题;也对利用扩展卡尔曼滤波技术(extended Kalman filter, EKF)反演一维介质中热导率问题进行了研究。首先给出了正问题模型,然后详细介绍了EKF算法和UKF算法的基本原理。最后为了验证当前算法的可行性,采用UKF算法重建了介质内部随位置变化的热导率,并采用EKF算法重建了介质内部随时间变化的热导率。计算结果表明,UKF算法和EKF算法均能较为准确地反演介质的热导率。为了减小重建结果的时间滞后,建议使用较小的测量误差协方差R

    真空探针冷冻和复温性能实验测试及数值模拟
    谭畯坤, 刘玉东, 耿世超, 陈兵, 童明伟
    化工学报. 2020, 71(4):  1440-1449.  doi:10.11949/0438-1157.20190781
    摘要 ( 70 )   HTML ( 9 )   PDF (1231KB) ( 40 )  
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    针对现有的冷热复合治疗探针中存在的问题,设计了直径3 mm的真空探针,用电阻加热和真空层相结合的方法解决探针非工作段的低温问题,以液氮冷冻和电阻加热的方式实现探针的冷热交替过程。分别在空气、蒸馏水和离体猪肝中进行探针的性能测试实验。发现电加热与真空层结合可以提高探针非工作段的温度;在蒸馏水中探针形成轴向长度为3.6 cm,径向长度为1.8 cm的冰球;在离体猪肝中形成轴向冻结直径约为3.6 cm,化冻直径为1.2 cm的区域。使用数值计算的方法计算探针的有效治疗范围,形象直观地展示组织在冷冻和复温过程中的温度场分布,为临床手术提供数据支持。从整体效果看,探针有良好的冷冻和复温性能,促进冷热复合治疗的进一步发展。

    流体力学与传递现象
    催化裂化提升管进料段喷嘴射流运动-扩散特性的分析
    许峻, 范怡平, 钱筱婕, 闫子涵, 卢春喜
    化工学报. 2020, 71(4):  1450-1459.  doi:10.11949/0438-1157.20191525
    摘要 ( 101 )   HTML ( 9 )   PDF (1758KB) ( 66 )  
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    针对催化裂化提升管反应器进料混合区域内的复杂流场,提出将连续喷嘴进料射流“分块”,利用动量守恒定律,从介观角度分析喷嘴射流与催化剂颗粒之间的混合接触机理;解释了“二次流”从射流主流分离出来的原因。利用空气动力学中的Kutta-Joukowski升力理论,阐明了在提升管内喷嘴射流二次流动后期的发展和扩大过程,实现了对进料射流二次流动全周期演变过程的理论描述。结合附壁射流理论与Kutta-Joukowski升力理论,建立了用于描述提升管内射流二次流动中心流线的模型方程。与实验结果对比,模型曲线与实验中二次流发展趋势有着较高的吻合度,表明该模型能够用于预测提升管内二次流的流动特性。

    隔壁塔内半圆填料层中壁流与返混特性研究
    李春利, 李景玉, 张明霞
    化工学报. 2020, 71(4):  1460-1468.  doi:10.11949/0438-1157.20190881
    摘要 ( 78 )   HTML ( 8 )   PDF (996KB) ( 46 )  
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    在填料塔三参数壁流模型的基础上,提出了应用于隔壁塔半圆型填料层的壁流模型。通过实验对模型参数进行了估计。模型计算值与实验值吻合较好。在内径为580 mm、高2800 mm的半圆冷模塔内,常温常压下以空气-水为介质,测取了散堆填料的壁流曲线,分析了气液速率变化对壁流的影响。以氯化钠溶液为示踪剂,通过脉冲注入扰动响应技术获得停留时间分布曲线。发现气液速率变化均对停留时间分布产生不同程度影响。同时比较了同一填料层高度塔壁区和整体区的平均停留时间,在壁流充分发展阶段,塔壁区的平均停留时间明显小于整体区。从另一方面量化了壁流效应的影响。应用线性回归得到单相流和气液逆流时计算Ped的关联式。对于新型填料及塔内件的开发、改进隔壁塔的设计方法,从而实现安全有效放大具有参考意义。

    二甲醚球形扩散火焰的振荡熄火动力学机理研究
    亢银虎, 张弋, 张朋远, 卢啸风
    化工学报. 2020, 71(4):  1469-1481.  doi:10.11949/0438-1157.20190808
    摘要 ( 54 )   HTML ( 3 )   PDF (2916KB) ( 29 )  
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    采用详细的化学反应机理和组分输运模型,对二甲醚(DME)微重力球形扩散火焰在热焰与冷焰条件下的振荡熄火机理开展数值研究。结果表明,在微重力条件下可以建立稳定自持的冷焰,而且冷焰反应可以显著拓展熄火的可燃极限。在热焰与冷焰的稳态熄火点之前均观察到了振荡熄火过程。DME热焰的振荡熄火受单个振荡模式所控制,且振荡频率(约1 Hz)与环境氧含量无关。而冷焰的振荡熄灭受两个具有不同频率的双振荡模式所控制,在靠近熄火极限时高频振荡模式的振荡周期急剧增加。此外,高频与低频振荡模式之间存在着强烈耦合作用,导致冷焰的振荡熄火过程更加复杂。基于敏感性分析的结果表明,热焰的振荡熄火受小分子所参与的高温吸热/放热以及链分支/断裂反应之间的竞争关系所控制,而冷焰的振荡熄火受负温度系数机制下低温链分支与断裂反应之间的竞争关系所控制。

    二元液滴自由碰撞聚并后的振荡行为研究
    李睿, 张以任, 陈杭, 路贵民, 于建国
    化工学报. 2020, 71(4):  1482-1490.  doi:10.11949/0438-1157.20191460
    摘要 ( 92 )   HTML ( 6 )   PDF (834KB) ( 66 )  
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    以甲苯、超纯水为多相系统研究对象,采用高速摄像机测试分析了二元液滴自由碰撞聚并后的振荡行为特性。实验结果表明,聚并后甲苯液滴振荡过程存在明显的周期性与阻尼衰减机制,液滴Reynolds数、Weber数是影响聚并后液滴振荡周期、阻尼系数的关键无量纲参数。液滴惯性力与振荡周期呈正相关性,而液滴黏性力则主导了振荡过程的阻尼衰减机制,振荡阻尼系数随黏性力的增加而增加,同时,液滴碰撞聚并作用与其后续振荡过程相对独立,即碰撞聚并过程对液滴振荡行为特性无明显影响。此外,液滴振荡过程特性参数的实验与理论计算对比结果显示,振荡周期实验结果相较于理论值略微偏高,振荡周期、阻尼系数实验与计算值相对误差的标准差分别为14.9%和44.9%。

    基于离散相模型的相变微胶囊流体传热特性数值模拟
    吴兴辉, 杨震, 陈颖, 段远源
    化工学报. 2020, 71(4):  1491-1501.  doi:10.11949/0438-1157.20190964
    摘要 ( 82 )   HTML ( 6 )   PDF (976KB) ( 72 )  
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    相变材料微胶囊悬浮液是将相变微胶囊颗粒添加至单相流体中形成的一种新型传热介质,由于传热系数高、传热储能一体化等优势,具备很大的发展潜力。采用离散相两相流模型,对恒热流水平圆管中相变微胶囊流体的传热特性进行了模拟计算,通过对比实验数据验证了模型的可靠性,进而定量分析了颗粒尺寸、质量分数、相变潜热,特别是颗粒分布对传热的影响。结果表明随着微胶囊颗粒质量分数增加,颗粒粒径减小,相变潜热增大,壁面传热效果越好,且相变潜热大小对壁温控制和壁面传热的影响大于颗粒质量分数和颗粒尺寸的影响。比较了离散相模型与常用的单相流模型的计算结果,发现质量分数越高,颗粒集聚程度越高,单相流模型计算的偏差越大。

    铜基正弦波微通道内流动沸腾传热特性试验研究
    姚鑫宇, 程潇, 王晗, 沈洪, 吴慧英, 刘振宇
    化工学报. 2020, 71(4):  1502-1509.  doi:10.11949/0438-1157.20190982
    摘要 ( 58 )   HTML ( 3 )   PDF (1184KB) ( 38 )  
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    基于超快激光技术加工铜基正弦波弯曲型微通道,以去离子水为流动工质,在不同质量流量和热通量条件下,对弯曲型微通道内流动沸腾特性进行试验研究。基于温度/压力数据和流动可视化结果,发现通道传热系数随出口干度增大,呈迅速增大后减小并趋于稳定趋势,正弦波微通道相较直微通道具有更好的换热性能,传热系数最大提高127.7%,压降仅增加14.4%。波状通道结构能明显抑制流动沸腾中不稳定现象发生。通过可视化试验发现,随热通量增大,流型经历泡状流-弹状流-环状流的转变,换热主导机制由核态沸腾逐渐过渡到薄液膜蒸发。

    流动聚焦微通道内牛顿微液滴在幂律剪切致稀流体中的生成研究
    陈琦, 李京坤, 宋昱, 何倩, 李雪芳
    化工学报. 2020, 71(4):  1510-1519.  doi:10.11949/0438-1157.20191331
    摘要 ( 61 )   HTML ( 7 )   PDF (2587KB) ( 40 )  
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    采用开源CFD软件OpenFOAM中的interFoam求解器对流动聚焦微通道内微液滴的形成过程进行了数值模拟。通过与文献中的实验数据进行对比,验证了VOF模型和幂律非牛顿流体模型的准确性。并以此为基础模拟了幂律剪切致稀流体中牛顿微液滴的形成过程,研究了幂律流体的幂律指数n和稠度系数K对微液滴生成的影响。研究表明,在滴状和挤压状流型中,离散线颈部宽度与周期内剩余时间呈幂律关系;离散线长度在坍塌阶段呈现线性缓慢增长,在夹断阶段呈现近似指数迅速增长的趋势。随着nK的增大,液滴的尺寸逐渐减小,而生成频率则逐渐增大,且n的变化比K的变化对其产生的影响更明显。

    非均匀布风流化床内大颗粒停留时间特性
    田凤国, 朱田, 孔德正, 雷鸣
    化工学报. 2020, 71(4):  1520-1527.  doi:10.11949/0438-1157.20191359
    摘要 ( 64 )   HTML ( 4 )   PDF (995KB) ( 46 )  
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    试验考察了非均匀布风配置对大颗粒在倾斜布风板流化床内停留时间分布的影响规律。结果表明,排渣管风速增加,E(t)曲线变平、波动增加,平均停留时间(MRT)呈指数增长;高风速区风速升高,先是分离过程占优,后转变为返混能力占优,MRT先减后增,存在一个适宜于分离的运行风速窗口;低风速区风速加快,混合能力增强,MRT变长。此外,还探讨了物性参数的影响。示踪物球形度越高、表面越光滑,越有利于分离,MRT变短。而尺寸的影响则与密度相关,对于重质示踪物,尺寸增加,MRT变短;而对于轻质示踪物,尺寸变大,MRT变长。试验所得停留时间分布(RTD)曲线形状、波峰时刻、峰值、波动等信息能够充分反映床内的颗粒流动与混合过程;对于内循环流动机理的探索、多组分流化床的工程应用具有一定的参考意义。

    基于粗糙颗粒动理学流化床内颗粒与幂律流体两相流动特性的数值模拟研究
    田瑞超, 王淑彦, 邵宝力, 李好婷, 王玉琳
    化工学报. 2020, 71(4):  1528-1539.  doi:10.11949/0438-1157.20191207
    摘要 ( 63 )   HTML ( 1 )   PDF (1635KB) ( 43 )  
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    在颗粒动理学理论(KTGF)的基础上,通过引入表征粗糙颗粒摩擦和切向非弹性的切向弹性恢复系数β,以及综合反映颗粒平动和旋转运动脉动强度的颗粒拟总温e0,结合输运理论建立了考虑颗粒旋转作用的颗粒相质量、动量和颗粒拟总温守恒方程。并在求解了同时具有平动和旋转运动的能量耗散和颗粒相应力等参数的前提下提出了颗粒相压力、剪切黏度和能量耗散等本构关系式以及边界条件,最终得出了粗糙颗粒动理学理论(KTRS)。通过改变液相的流变特性,分析了幂律流变模型中流动指数n和稠度系数Kl对流化床内流固两相流动特性的影响,模拟结果表明:随着流动指数和稠度系数的增大,液相湍动能耗散率逐渐增大,而颗粒相压力逐渐减小,颗粒旋转先增大后减小。

    局部几何构型对聚焦流微通道内液滴生成特性的影响
    宋祺, 杨智, 陈颖, 罗向龙, 陈健勇, 梁颖宗
    化工学报. 2020, 71(4):  1540-1553.  doi:10.11949/0438-1157.20191503
    摘要 ( 44 )   HTML ( 2 )   PDF (4339KB) ( 37 )  
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    在微流控技术中,微通道结构的优化设计是一种被动实现液滴精确调控的有效方法。为探究分散相入口、通道下游孔口以及二者共存模式下的通道结构变化对液滴生成特性的影响,采用VOF / CSF耦合level set的界面捕捉法对聚焦流微通道内的液滴生成开展了数值模拟研究。结果表明,当孔口为单一变量时,液滴生成周期和直径随孔口宽度呈近线性增大,且颈部宽度收缩率随孔口宽度的增大而不断减小。孔口的收缩有助于强化连续相Y方向的挤压和X方向的黏性剪切作用。当孔口宽度较小,聚焦作用较强时,液滴生成周期和直径整体上对分散相入口竖直和水平边锥形角的变化并不敏感;此时,孔口对连续相的聚焦效应主要影响液滴的生成特性。当孔口和分散相入口水平边锥形角θ2同步变化时,二者可协同影响液滴的生成。孔口宽度的增大削弱了孔口的聚焦作用,液滴挤压破裂时间在单个周期中的占比逐渐增大。此外,当孔口宽度较大时,液滴生成开始对θ2敏感,其周期和直径随θ2增大而增大,且液滴可从滴流向射流模式转变。

    蒸发冷却条件下管内LiCl和CaCl2溶液降膜除湿性能对比
    彭冬根, 徐少华
    化工学报. 2020, 71(4):  1554-1561.  doi:10.11949/0438-1157.20191049
    摘要 ( 45 )   HTML ( 4 )   PDF (1364KB) ( 36 )  
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    介绍了一种基于蒸发冷却的外冷型溶液除湿装置设计原理及实验样机结构。分别以LiCl和CaCl2溶液为除湿剂,以除湿率和除湿空气出口温度为评价指标,通过实验对比分析了LiCl和CaCl2在蒸发冷却条件下的除湿性能差异。结果表明:在所有实验条件下,浓度为0.35的LiCl溶液与浓度为0.45的CaCl2溶液除湿性能相似,其除湿率与对应空气出口温度均高于浓度为0.35的CaCl2溶液;浓度为0.35的LiCl溶液比浓度为0.35的CaCl2溶液的除湿率要约提高73%,并且空气流量越大其绝对提高值越大。另外,蒸发冷却空气流量增加除使除湿率增加外还会降低空气出口温度,约1.4℃;改变喷淋水温度对CaCl2溶液除湿性能的影响比对LiCl溶液更为明显。研究结果为该种外冷型溶液除湿器的实际应用提供参考。

    螺旋扭曲管用于燃气轮机进气温度调节换热器的可行性研究
    涂爱民, 刘世杰, 莫逊, 朱冬生, 尹应德
    化工学报. 2020, 71(4):  1562-1569.  doi:10.11949/0438-1157.20190980
    摘要 ( 44 )   HTML ( 3 )   PDF (793KB) ( 33 )  
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    对将螺旋扭曲管用于燃机进气温度调节换热器进行可行性分析,模拟燃机进气加热器实际运行的工况条件进行综合传热性能实验研究,得到了传热与流阻准则关系式;引入综合评价因子概念并与传统钢铝翅片管换热器进行对比发现,螺旋扭曲管换热器是钢铝翅片管换热器的1.31~1.52倍。以某建设项目采用的E级PG9171E型机组为例,对采用螺旋扭曲管和钢铝翅片管的两种进气温度调节换热器进行对比发现:当采用螺旋扭曲管换热器时,在同样换热能力下,换热器风侧阻力增大了14.7%;在同等质量下,换热器换热能力提高9.9%左右。

    闭式热源下混合工质与纯工质的ORC性能比较
    明勇, 彭艳楠, 苏文, 魏国龙, 王强, 周乃君, 赵力
    化工学报. 2020, 71(4):  1570-1579.  doi:10.11949/0438-1157.20190882
    摘要 ( 38 )   HTML ( 3 )   PDF (1683KB) ( 24 )  
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    为了全面比较有机朗肯循环(ORC)中混合工质与纯工质的性能优劣,在给定供热量及进出口温度的闭式热源条件下,建立了基本ORC和回热ORC的数值仿真模型,所用工质为R600a/R601a,所用冷源为一定流量范围的冷却水。在模拟中,以最大净输出功为目标,同步优化循环的蒸发及冷凝温度,得到了不同组分工质的性能参数。比较结果表明,混合工质的热力性能不一定优于纯工质。在闭式热源下,相变换热器中具有更好温度匹配的混合工质一般也具有更小的换热损失。针对回热ORC,回热器将影响工质在相变换热器中的温度分布,但对相变换热器中的损失影响较小。

    相变套管式储热系统放冷性能实验研究
    白志蕊, 徐洪涛, 屈治国, 张剑飞, 苗玉波
    化工学报. 2020, 71(4):  1580-1587.  doi:10.11949/0438-1157.20190886
    摘要 ( 49 )   HTML ( 1 )   PDF (1378KB) ( 36 )  
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    搭建了套管式相变储热实验系统,分别填充不同质量分数膨胀石墨与正十五烷制备而成的复合相变材料,对系统进行重复充放冷循环实验。采用有效储热比Est和储能效率ε来表征系统性能,研究了复合相变材料中换热增强对套管式潜热储能系统放冷性能的影响。结果表明:同Re数下,相变材料热导率为0.14 W·m-1·K-1(工况A)放冷结束时间为1770 s,相同Re条件下热导率提升至7.10 W·m-1·K-1(工况B)和11.60 W·m-1·K-1(工况C)的结束时间分别可缩短77.3%、78.9%;热导率的增加可显著提高系统有效储热比Est和储能效率ε,热导率从0.14 W·m-1·K-1增加到11.60 W·m-1·K-1Est在层流区、过渡区和湍流区分别可提升33.3%、350.0%及129.6%,ε分别可提升26.8%、52.9%及14.6%;Re的增加使得工况A和工况B中Estε呈现下降趋势,工况C中EstRe=4298出现峰值1.62。

    水平管内R245fa/R141b沸腾换热特性的实验研究
    王志奇, 贺妮, 罗兰, 夏小霞, 左青松
    化工学报. 2020, 71(4):  1588-1596.  doi:10.11949/0438-1157.20190837
    摘要 ( 41 )   HTML ( 3 )   PDF (1457KB) ( 34 )  
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    针对新型混合工质R245fa/R141b,开展水平光滑管(外径10 mm)内工质沸腾换热特性的实验研究,对比纯工质与混合工质的换热性能及4种常用关联式的预测精度。结果表明:纯工质与混合工质的沸腾传热系数均随质量流速和热通量的增加而增大,随饱和压力的增加而减小;随干度的增加,沸腾传热系数均先增大后减小,即存在“过渡干度”,且混合工质的过渡干度大于纯工质;干度小于0.55时,混合工质传热系数小于纯工质;干度大于0.55后,混合工质的传热系数更高;随R245fa质量分数的增加,混合工质的沸腾传热系数增大。在所选关联式中,Gungor-Winterton关联式能准确地预测工质在光滑管内的沸腾换热特性,平均相对误差为16.67%。

    微通道内单柱绕流特性的Micro-PIV实验研究
    李济超, 季璨, 吕明明, 王静, 刘志刚, 李慧君
    化工学报. 2020, 71(4):  1597-1608.  doi:10.11949/0438-1157.20190853
    摘要 ( 79 )   HTML ( 5 )   PDF (5553KB) ( 61 )  
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    采用微观粒子成像系统(Micro-PIV)实验研究了6<Re<300范围内微通道内D=0.4mm圆柱的绕流特性,获得并分析了不同Re下不同高度流层的速度场、涡量场、湍流强度场及回流区漩涡结构。研究结果表明,微圆柱绕流出现漩涡的第一临界Re在10左右,随着Re的增大,尾流区涡长度和宽度增加,尾流区域增大,漩涡中心后移;由于黏性阻滞,越靠近微通道壁面,主流速度越低且分布越均匀;不同高度下回流区长度相同,远离壁面的平面尾流区漩涡中心沿流动方向后移;高涡量区与高湍流强度区分布在微圆柱两侧,说明该位置流体混合较为剧烈,随着Re的增大,涡量增加,高涡量区变窄、变长,湍流强度及高湍流强度区域增大,当Re>200,不同高度流层的湍流强度差别较小。

    催化、动力学与反应器
    [BMIm]Br离子液体辅助HZSM-5催化乙酸环己酯高选择性水解反应
    朱林, 韩威, 李文松, 邬长城, 李芳, 薛伟, 王延吉
    化工学报. 2020, 71(4):  1609-1617.  doi:10.11949/0438-1157.20191177
    摘要 ( 99 )   HTML ( 6 )   PDF (841KB) ( 47 )  
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    为提高HZSM-5催化乙酸环己酯水解反应生成环己醇的选择性,筛选得到了离子液体[BMIm]Br助剂。发现[BMIm]Br可抑制乙酸环己酯热分解副反应的发生,大幅度提高环己醇选择性。并且,[BMIm]Br可与HZSM-5发生离子交换反应,释放出的H+可促进乙酸环己酯水解反应的发生。在优化的条件下,[BMIm]Br辅助HZSM-5催化乙酸环己酯水解反应转化率为87.5%,环己醇选择性为97.3%。考察了[BMIm]Br和HZSM-5的重复使用性。前者具有较好的稳定性,而HZSM-5活性随循环使用的次数增加而下降。这是由于HZSM-5的骨架铝含量在反应中逐渐降低,导致Br?nsted酸中心数量减少,因此其催化活性逐渐降低。

    CeO2改性WO3/g-C3N4光催化氧化脱硫性能
    刘帅, 李学雷, 王烁天, 李旭贺, 王彦娟, 苑兴洲, 张健, 封瑞江
    化工学报. 2020, 71(4):  1618-1626.  doi:10.11949/0438-1157.20191332
    摘要 ( 61 )   HTML ( 6 )   PDF (1251KB) ( 66 )  
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    以钨酸铵、六水硝酸铈、尿素为原料,采用熔融法制备CeO2-WO3/g-C3N4催化剂,并对样品进行XRD、UV-Vis、TEM、PL和XPS表征。结果表明:CeO2的引入可以提高WO3在g-C3N4上的分散度,抑制光生电子空穴对的复合,同时Ce4+/Ce3+良好的储氧放氧能力有利于氧空位和活性氧的生成,从而有利于WO3/g-C3N4催化剂的催化性能。在以高压钠灯模拟可见光源的条件下,以过氧化羟基异丙苯为氧化剂,考察了CeO2的加入量对催化剂氧化二苯并噻吩(DBT)性能的影响,结果表明:最佳的CeO2引入量为5%(质量分数),在80℃、氧硫摩尔比(O/S)为5.0的反应条件下,反应180 min时DBT在WO3/g-C3N4和CeO2-WO3/g-C3N4催化剂的作用下转化率分别为72.9%和86.4%,且改性后的催化剂可以循环使用8次而催化活性没有明显降低。

    杂多酸的共价负载及其对四氢噻吩氧化性能研究
    刘叶峰, 左鹏, 李瑞琪, 焦纬洲, 王蕊欣
    化工学报. 2020, 71(4):  1627-1636.  doi:10.11949/0438-1157.20191160
    摘要 ( 41 )   HTML ( 2 )   PDF (2800KB) ( 34 )  
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    首先采用改进的Hummers法制备氧化石墨烯(GO),用3-氨丙基三甲氧基硅氧烷(KH540)对GO进行表面改性,制得氨基改性氧化石墨烯NH2-GO。然后,通过γ-(2,3-环氧丙基) 三甲氧基硅烷对单缺位的Dawson型磷钨酸盐K10[α-P2W17O61]·20H2O(P2W17)进行环氧基改性,制得环氧基改性的EPO-P2W17。最后,借助NH2-GO与EPO-P2W17之间的席夫碱反应实现P2W17在GO上的共价固载,制得复合催化剂P2W17/GO。采用FT-IR、UV-Vis、TG、XPS、TEM等对复合材料的结构和组成进行了表征。以四氢噻吩(THT)作为催化评价的对象,初步考察了P2W17/GO的催化氧化活性。实验结果表明,共价负载在GO上的P2W17分散性良好,且复合催化剂P2W17/GO对THT表现出良好的催化活性和高的选择性。较小的P2W17/GO用量(0.02 g)下,以H2O2为氧化剂,反应75 min,THT转化率达100%;相对于EPO-P2W17,其催化活性提高了1.7倍;其催化H2O2氧化THT的过程符合准一级动力学模型。此外,该催化剂具有良好的重复使用性。

    Fe-Zn共改性ZSM-5催化作用下生物质快速热解特性研究
    方书起, 石崇, 李攀, 白净, 常春
    化工学报. 2020, 71(4):  1637-1645.  doi:10.11949/0438-1157.20190854
    摘要 ( 65 )   HTML ( 2 )   PDF (1236KB) ( 35 )  
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    选取木屑和花生壳作为原料进行生物质热解,研究有机产物分布,催化剂使用Fe、Zn两种金属元素进行改性。通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、傅里叶红外(FT-IR)、比表面积测试(BET)对Fe-Zn改性的ZSM-5进行分析。使用闪速裂解-气质联用仪(PY-GC/MS)对原料进行热解,探究生物质催化热解的产物分布变化。催化剂的使用使得芳烃类产物产率获得较大提升,在木屑热解中,Fe负载的分子筛催化获得了酚类的最高产率,比ZSM-5催化热解产率提升18.30%。金属改性催化剂在花生壳热解中,大幅提升了芳烃类产物产率,其中Zn负载催化剂芳烃类产物产率最高,Zn负载催化热解比直接热解的酚类产率降低了18.92%。Zn负载催化获得了最低的酮类产率,与直接热解相比酮类产率降低19.74%,显示出较强的脱羟基效果。此外Zn负载催化和Fe-Zn双金属负载催化在花生壳热解中都大幅降低了酸类产物产率,与直接热解相比酸类产率分别降低了30.46%、36.71%。

    CuCe氧化物催化剂的制备及CWPO降解双酚A废水研究
    焦昭杰, 陈立功, 柳云骐, 张贤明, 龚海峰, 高旭
    化工学报. 2020, 71(4):  1646-1656.  doi:10.11949/0438-1157.20191050
    摘要 ( 66 )   HTML ( 3 )   PDF (2379KB) ( 79 )  
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    为解决Fenton法存在活性组分流失及通常在pH 2~3条件下运行的局限性,采用柠檬酸络合法制备了CuCe氧化物催化剂,建立了双酚A非均相催化湿式过氧化氢氧化(CWPO)反应体系。考察了焙烧温度、Cu/Ce摩尔比、H2O2用量、双酚A初始浓度和pH对催化剂物化结构和CWPO性能的影响。并分析了可能的降解路径。结果表明:催化剂具有良好的高温稳定性和pH适应性,在pH 1.6~7.9范围内对双酚A都具有较高的降解性能,不需要调节pH。在焙烧温度450℃、Cu/Ce摩尔比1.0、催化剂用量1 g·L-1、H2O2用量196 mmol·L-1、BPA浓度152 mg·L-1、pH 6.6、反应温度75℃、反应95 min后,BPA和TOC去除率分别为91.8%和84.5%,Cu2+析出浓度为19.3 mg·L-1。推测了双酚A可能的降解路径。

    分离工程
    环氧丙烷尾气甲醇吸收及纯化工艺
    胡松, 李进龙, 杨卫胜
    化工学报. 2020, 71(4):  1657-1665.  doi:10.11949/0438-1157.20191392
    摘要 ( 92 )   HTML ( 8 )   PDF (2738KB) ( 66 )  
    数据和表 | 参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    针对环氧丙烷生产中环氧丙烷尾气难回收问题,提出了甲醇吸收和环氧丙烷萃取精馏解吸回收的环氧丙烷回收新工艺。该工艺同时考虑无催化环氧丙烷水解和与甲醇反应,并采用共沸精馏分离获得高附加值产品丙二醇单甲醚。选用NRTL热力学方法,对上述流程进行了全流程模拟和优化设计,分析了溶剂比、理论塔板数、吸收剂进料温度等主要工艺参数对分离的影响规律,发现新工艺对环氧丙烷质量回收率达到99.99%。研究结果对环氧丙烷工业装置产能提升、节能降耗和挥发性有机物(VOCS)治理具有指导作用。

    乙二胺不同掺杂模式下多孔有机聚合物对CO2的吸附
    亓士超, 朱蓉蓉, 刘昕, 薛丁铭, 刘晓勤, 孙林兵
    化工学报. 2020, 71(4):  1666-1675.  doi:10.11949/0438-1157.20191410
    摘要 ( 68 )   HTML ( 5 )   PDF (1190KB) ( 57 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    利用嫁接法和浸渍法分别在以1,3,5-三苯基苯为单体的有机多孔聚合物(nTPB)上成功掺杂乙二胺,分别研究了乙二胺的不同掺杂模式对多孔聚合物的结构性质以及CO2吸附性能的影响。结果表明,嫁接法和浸渍法皆可在nTPB上均匀掺杂乙二胺,且nTPB的比表面积和孔容均有所下降。在乙二胺掺杂量相同的前提下,由于浸渍法完全利用nTPB的孔道吸收乙二胺,nTPB的孔道堵塞更明显。两种掺杂乙二胺的模式均可显著提升nTPB对CO2的吸附选择性,但只有嫁接法对nTPB的CO2吸附量有明显促进(从4.4 mmol/g升高为5.2 mmol/g;0℃,105 Pa);浸渍法由于过度堵塞nTPB孔道,且乙二胺的吸附位点被包埋,导致CO2的吸附量反而下降(仅有3.4 mmol/g;0℃,105 Pa)。此外,嫁接法掺杂乙二胺的nTPB表现出与nTPB基质相同的良好重复利用性。

    离子液体用于四氢呋喃-乙醇-水三元共沸物系分离的研究
    李文秀, 张羽, 曹颖, 丁忠瀚, 赵思雨, 张弢
    化工学报. 2020, 71(4):  1676-1682.  doi:10.11949/0438-1157.20190844
    摘要 ( 61 )   HTML ( 3 )   PDF (610KB) ( 35 )  
    数据和表 | 参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    以离子液体1-丁基-3-甲基咪唑二氰胺([BMIM] [DCA])为萃取剂,采用流程模拟和机理分析两种方法,对离子液体用于四氢呋喃(THF)-乙醇-水三元共沸物的分离进行了研究。通过COSMO-RS理论,以选择性为性能指标筛选出合适的离子液体[BMIM][DCA],并且以[BMIM][DCA]为萃取剂,在适合的操作条件下建立了萃取精馏过程,模拟结果表明THF、乙醇和水的质量分数都接近1。通过对[BMIM][DCA]和三种溶质的σ-谱图分析,发现[BMIM][DCA]可分别与三种溶质形成更强的氢键,从而打破三种溶质间的固有氢键,进而消除它们的共沸现象。

    镁浸渍生物炭吸附氨氮和磷:制备优化和吸附机理
    李安玉, 李双莉, 余碧戈, 马爱英, 周鑫兰, 谢建慧, 蒋艳红, 邓华
    化工学报. 2020, 71(4):  1683-1695.  doi:10.11949/0438-1157.20190802
    摘要 ( 70 )   HTML ( 7 )   PDF (4740KB) ( 41 )  
    数据和表 | 参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    利用废弃的木薯杆制备了载镁的生物炭吸附剂。以氨氮、磷为目标污染物,采用控制变量法研究了不同镁盐改性、MgCl2浓度、碳化温度、固液比和碳化时间对氨氮、磷吸附性能的影响,制备最具吸附性能的载镁木薯秆基生物炭(Mg-BC),进行批量吸附氨氮和磷实验。利用等温模型(Langmuir和Freundlich模型)和动力学模型(准一级动力学、准二级动力学和颗粒内扩散模型)探究其吸附特性,在其吸附特性研究的基础上,运用FTIR、XRD、SEM-EDS、XPS等表征手段对其吸附机理进行探讨。结果表明,Mg-BC对氨氮和磷的吸附过程均符合Freundlich模型和准二级动力学模型,为多分子层的化学吸附,理论饱和吸附量分别为43.48 mg·g-1和96.00 mg·g-1。结合表征结果推测,Mg-BC吸附氨氮、磷主要通过官能团作用、络合沉淀和离子交换等多过程协同完成。

    过程系统工程
    轻组分绝对占优的蒸汽再压缩隔离壁蒸馏塔的最优拓扑结构
    臧立静, 黄克谨, 苑杨, 钱行, 张亮, 王韶峰, 陈海胜
    化工学报. 2020, 71(4):  1696-1711.  doi:10.11949/0438-1157.20190946
    摘要 ( 61 )   HTML ( 7 )   PDF (2085KB) ( 78 )  
    数据和表 | 参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    隔离壁蒸馏塔(DWC)的双塔多段拓扑结构导致蒸汽再压缩热泵(VRHP)的应用具有多种可能性,包括单VRHP、多VRHP、多级VRHP以及它们的相互组合等复杂结构,这显著加剧了蒸汽再压缩隔离壁蒸馏塔(DWC-VRHP)综合与设计的复杂性与烦琐性。为解决这一问题,针对轻组分绝对占优的三元宽沸点物系的分离问题推演了DWC-VRHP的最优拓扑结构,由此能够有效回避系统综合与设计过程中的结构搜索问题并显著降低模型化与搜索计算的工作强度。轻组分绝对占优与宽沸点物性导致了塔顶冷凝器与预分离蒸馏塔的提馏段是主要的热源与热阱,也决定了DWC-VRHP的最优拓扑结构,即一个二级VRHP与DWC的耦合系统。第一级VRHP用于进料预热,既充分利用温度提升跨度小的特点,又可以通过进料分流强化气液相间的物质传递。第二级VRHP用于加热预分离蒸馏塔的提馏段(或公共提馏段),能够最大限度地降低分离操作的非可逆性。采用苯/甲苯/邻二甲苯和正戊烷/正己烷/正庚烷两个物系的分离问题对所提出的DWC-VRHP的最优拓扑结构进行了分析与验证。通过与DWC以及DWC-VRHP其他潜在结构的系统性比较,显示了所提出系统结构在稳态性能方面的优越性。

    表面与界面工程
    上游泵送机械密封润滑膜固体颗粒沉积特性研究
    陈汇龙, 桂铠, 韩婷, 谢晓凤, 陆俊成, 赵斌娟
    化工学报. 2020, 71(4):  1712-1722.  doi:10.11949/0438-1157.20190992
    摘要 ( 45 )   HTML ( 5 )   PDF (1648KB) ( 20 )  
    数据和表 | 参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    上游泵送机械密封运行中常因固体颗粒沉积而出现动压槽堵塞失效现象,为了对微间隙润滑膜固体颗粒沉积特性进行研究,建立了密封润滑膜三维几何模型和气液固多相流计算模型,应用Mixture模型和DPM模型模拟研究了不同颗粒直径、转速、介质压力、颗粒进口体积分数和润滑膜厚度对固体颗粒沉积特性的影响规律。研究表明:来自润滑膜内径侧固体颗粒的沉积率及沉积区域均与颗粒直径、颗粒进口体积分数、密封工况和润滑膜厚度等参数有关,粒径较小、转速增大、介质压力增大和膜厚减小有利于降低颗粒沉积率;螺旋槽低压区是颗粒沉积的主要部位,且粒径、颗粒进口体积分数、转速和膜厚增大,介质压力降低,使沉积区域明显向外槽根拓展,这是螺旋槽易出现堵塞失效的原因;低转速时易在坝区出现颗粒沉积,非槽区的沉积颗粒呈周向分布。

    基于多楔现象的微孔端面机械密封泄漏率分析及孔形设计
    陈胡炜, 吉华, 冯东林, 李倩, 陈志
    化工学报. 2020, 71(4):  1723-1733.  doi:10.11949/0438-1157.20190905
    摘要 ( 66 )   HTML ( 3 )   PDF (1893KB) ( 38 )  
    数据和表 | 参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    微孔的几何形状对微孔端面机械密封泄漏率有较大的影响,所以基于楔效应理论研究了微孔几何形状与泄漏率的关系。首先,应用等边三角形多楔现象的研究方法,对椭圆形、菱形、矩形、等腰三角形四种方向性微孔的多楔现象进行了分析,椭圆形、菱形和矩形微孔表现为中心对称两楔性质的微孔,等腰三角形微孔表现为非中心对称两楔性质的微孔。然后,分析了多楔现象对回吸率、回送率和泄漏率的影响,发散性楔形成的低压区是回吸率的主要影响因素,收敛性楔形成的高压区是回送率的主要影响因素,泄漏率受前两者的综合影响。最后,基于对多楔现象的理解,选取回吸能力最强和回送能力最强的两个楔形结构进行组合,设计出一种新的微孔,相比于原来的四种方向性微孔,其泄漏率最小。

    节流孔出气模式对静压干气密封稳态性能影响
    车健, 江锦波, 李纪云, 彭旭东, 马艺, 王玉明
    化工学报. 2020, 71(4):  1734-1743.  doi:10.11949/0438-1157.20190903
    摘要 ( 37 )   HTML ( 3 )   PDF (1464KB) ( 17 )  
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    以径向单列和多列小孔节流静压干气密封为研究对象,采用湍流大涡模拟方法分析了节流孔位置和气膜厚度对单列小孔节流静压干气密封开启力、气膜刚度和泄漏率等稳态性能的影响,对比分析了不同节流孔径向出气模式和周向排布对径向多列节流静压干气密封稳态性能的影响,获得了不同膜厚条件下最佳的节流孔出气模式,在此基础上提出一种出气模式在线可调的新型静压干气密封结构。结果表明:相较于经典单列节流静压干气密封,小膜厚时(膜厚<10 μm)径向上、下游同时开孔的多列节流静压干气密封,以及大膜厚时(膜厚>10 μm)径向上、中、下游同时开孔的多列节流静压干气密封开启力和气膜刚度显著提高,最大增幅分别达到15%和25%;通过选取合理的节流孔出气模式可满足不同条件下静压干气密封高气膜承载能力、低泄漏率和低耗气量的性能需求。

    密封环支撑边界条件对机械密封端面变形的影响
    王金红, 陈志, 刘凡, 李建明
    化工学报. 2020, 71(4):  1744-1753.  doi:10.11949/0438-1157.20190584
    摘要 ( 33 )   HTML ( 1 )   PDF (1041KB) ( 28 )  
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    机械密封的密封环是通过辅助O形圈支撑在轴上或者密封腔内,不同的结构设计会改变密封环支撑边界。针对三种机械密封结构模型,利用ANSYS有限元分析软件,模拟机械密封摩擦副端面的变形,讨论了橡胶O形密封圈不同受力边界条件下机械密封端面变形的规律。研究发现当动环、静环均采用SiC时,在静态(结构分析)时,该三种不同支撑结构的摩擦副端面均形成发散间隙,端面变形受支撑边界接触应力的影响较大;热结构耦合分析发现其动环、静环端面间隙呈收敛间隙运转时,热边界条件影响更大。当动环采用石墨,静环采用SiC时,发现其端面间隙可能为收敛型也可能为发散型,这与支撑边界有关。故密封环支撑边界条件的不同会影响动环端面变形,同时动、静环材料的弹性模量对端面的变形有较大影响,从而会影响密封性能。该研究对机械密封设计有指导意义。

    全氟烷基表面活性剂吸附特性研究
    龚志明, 王瑞祥, 邢美波
    化工学报. 2020, 71(4):  1754-1761.  doi:10.11949/0438-1157.20190868
    摘要 ( 37 )   HTML ( 1 )   PDF (1244KB) ( 21 )  
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    针对全氟烷基季铵碘化物(Le-134)、全氟烷基磷酸酯(Le-107)和全氟烷基聚醚(Le-180)三种表面活性剂水溶液的平衡态表面张力和吸附动力特性进行了研究。临界胶束浓度的大小关系为Le-180 (15×10-6) <Le-134 (40×10-6) <Le-107 (150×10-6);饱和吸附量Гmax大小关系为 Le-107 <Le-134<Le-180。三种表面活性剂降低静态表面张力的效能接近,可将表面张力降低至20 mN/m以下。从亲疏水基、反离子的作用等方面对静态表面张力特性进行了分析。动态表面张力方面,Le-134降低表面张力的速度较快,Le-180次之,Le-107最慢。三种表面活性剂水溶液在低浓度时均属于扩散控制吸附;在高浓度时,吸附过程变化为混合动力控制吸附。研究了不同浓度下三种表面活性剂水溶液的表观扩散系数和吸附势垒的变化。结果表明吸附动力特性的变化主要原因可能是因为分子结构不同和胶束等对吸附过程产生了影响。

    能源和环境工程
    采用响应面法降低湿法氧化脱硫中Na2S2O3生成量
    程华农, 邱娜娜, 岳金彩, 郑世清
    化工学报. 2020, 71(4):  1762-1771.  doi:10.11949/0438-1157.20191006
    摘要 ( 72 )   HTML ( 4 )   PDF (2061KB) ( 61 )  
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    Na2S2O3是湿法脱硫过程外排废液中最主要的副盐,降低Na2S2O3的生成量对绿色生产具有重要意义。首先采用Plackett-Burman实验筛选出影响Na2S2O3生成量的关键因素,即pH、单质硫浓度、温度。在此基础上运用响应曲面法,以Na2S2O3生成量为目标函数,进行三因素三水平的优化设计分析。研究结果表明,pH对Na2S2O3的影响最大,其次是温度和单质硫浓度,因子间交互作用的影响很小。得到最优的操作条件为pH 8.25,单质硫浓度0.47 g/L,温度31.80℃,PDS浓度90 mg/L,氧硫比1.2 mmol/mmol,此时Na2S2O3生成量为1.838 mmol/L。从Na2S2O3反应动力学和多硫离子的平衡反应两方面对各因素的影响规律进行了解释。最后对实际生产过程进行分析,发现实验得出的pH过低,不利于吸收过程的稳定,现有单质硫熔融分离方法不利于降低脱硫液中的单质硫含量,加速了副盐的生成等问题,对此提出了改进意见,并取得了显著效果。

    耦合生物阴极SND的MLMB -MFC的构建与运行
    黄珊, 陆勇泽, 朱光灿, 孔赟
    化工学报. 2020, 71(4):  1772-1780.  doi:10.11949/0438-1157.20191094
    摘要 ( 35 )   HTML ( 5 )   PDF (1837KB) ( 17 )  
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    为有效提高脱氮效率、降低微生物燃料电池运行成本,设计了一种新型多通道折流板无膜微生物燃料电池(MLMB -MFC)。该系统耦合生物阴极同步硝化反硝化(SND),实现产电的同时脱氮除碳。分别考察了系统的启动和运行情况,研究了不同阴极溶解氧(DO)和不同进水碳氮比(C/N)对MLMB-MFC的产电性能和SND效果的影响。经5 d启动运行后,平均功率密度达42.65 mW·m-3,稳定运行后的最大功率密度(PM)为94.22 mW·m-3,有机物去除率为96.6%。阴极DO浓度为4.90~5.23 mg·L-1、阳极基质C/N比为4时,总氮(TN)的去除率为27.9%,SND率为48.7%,表明该系统的生物阴极能较好地耦合硝化反应、异养反硝化反应和自养反硝化反应于一体,从而达到脱氮目的。

    活性炭去除游离氯的失效机制及热再生研究
    刘小艳, 蔡万欣, 赵立坤, 曾香, 毛旭辉
    化工学报. 2020, 71(4):  1781-1790.  doi:10.11949/0438-1157.20190924
    摘要 ( 65 )   HTML ( 4 )   PDF (1799KB) ( 38 )  
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    研究了初始游离氯浓度以及活性炭粒径和投加量等对游离氯去除的影响,并通过Boehm滴定、傅里叶转换红外光谱仪、比表面积分析仪、扫描电子显微镜、光电子能谱等手段分析了反应前后的活性炭,发现活性炭的失效主要是由于其表面还原性官能团的消耗及表面结构的氧化破坏所带来的孔结构和比表面积变化。将失效活性炭在不同气氛(氮气、氢气、氨气)条件下进行热再生,均可使其游离氯去除能力得到恢复,且氨气条件最好,这主要得益于孔结构的提升及还原性官能团的再生。将再生后活性炭进行连续流柱实验,证实其能够长时间有效运行。

    铁碳微电解处理印染废水的效能及机理研究
    贾艳萍, 张真, 佟泽为, 王嵬, 张兰河
    化工学报. 2020, 71(4):  1791-1801.  doi:10.11949/0438-1157.20190997
    摘要 ( 64 )   HTML ( 4 )   PDF (1969KB) ( 53 )  
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    针对印染废水色度高、成分复杂、难降解等问题,利用铁碳微电解工艺处理该废水,提高其可生化性和处理效率。考察初始pH、铁投加量、铁/碳质量比及反应时间对工艺的影响,通过扫描电子显微镜(SEM)、红外光谱、X射线能谱(EDS)及X射线衍射(XRD)分析反应前后铁碳结构的变化,采用Zeta电位和紫外可见光谱等对比废水处理前后有机物成分的变化,探究印染废水的降解机理。结果表明:在初始pH为4、铁投加量为80 g/L、铁/碳质量比为0.8及反应时间为90 min时,COD、浊度、色度、氨氮和TOC去除率分别为75.48%、87.88%、75.34%、92.01%和81.09%。反应前铁碳反应器的成分以Fe、C为主,活性炭的孔隙结构发达,反应后铁碳表面附着Al、K等其他金属物质和铁的氢氧化物絮体。铁碳微电解工艺可降解酯、醇类有机物为小分子物质,提高废水可生化性。

    马脊梁镜煤有机质大分子模型构建及分子模拟
    周星宇, 曾凡桂, 相建华, 邓小鹏, 相兴华
    化工学报. 2020, 71(4):  1802-1811.  doi:10.11949/0438-1157.20190835
    摘要 ( 61 )   HTML ( 4 )   PDF (890KB) ( 44 )  
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    运用工业分析、元素分析及13C核磁共振波谱、X射线光电子能谱和傅里叶变换红外光谱分析,构建了马脊梁镜煤有机质大分子结构模型。在该结构模型中,芳环桥碳与周碳之比为0.24,芳环的类型以蒽、萘为主;脂肪碳原子主要是甲基、亚甲基和次甲基,氧接脂碳含量最少;每个大分子平均含氧原子22个,氧原子存在于酚羟基、羰基、羧基和醚氧中,个数分别为9、4、3和3;氮原子以一个吡啶和一个吡咯的方式存在。该结构模型的平均分子式为C222H168O22N2,分子量为3212。对所建分子模型分别进行了核磁共振碳谱、红外光谱及密度的模拟计算,并与测试结果进行对比验证。结果表明,所建模型能够较好地反映马脊梁镜煤有机质的大分子结构特征。

    采用R410A单一工质的复叠式空气源热泵
    杨永安, 李瑞申, 李坤, 孙天慧
    化工学报. 2020, 71(4):  1812-1821.  doi:10.11949/0438-1157.20190911
    摘要 ( 49 )   HTML ( 3 )   PDF (1027KB) ( 42 )  
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    针对空气源热泵在寒冷地区应用中存在的诸多问题,结合复叠式循环与压缩机直流调速技术,提出一种采用R410A单一工质的复叠式空气源热泵(SC-ASHP)系统,既可以按照传统单级压缩制热(SHC)模式运行,又可按复叠式制热(CHC)模式运行。不同工况下,对SC-ASHP系统在两种不同制热模式运行时的压缩比、排气温度、制热量与性能系数(COP)进行了模拟计算与实验研究,结果表明:低温环境下,CHC模式压缩比和排气温度远低于SHC模式;在冷凝温度46℃,蒸发温度-35℃工况下,CHC模式COP高于1.8,压缩机排气温度低于120℃,高低温压缩机压缩比均不超过5.0,系统可以稳定可靠运行;此外,CHC模式下提高低温压缩机转速可以持续提高系统制热量,满足低温环境下的供暖需求;新系统扩大了空气源热泵系统的应用范围。

    材料化学工程与纳米技术
    三维石墨烯-碳纳米管复合结构热导率的分子动力学模拟
    于泽沛, 冯妍卉, 冯黛丽, 张欣欣
    化工学报. 2020, 71(4):  1822-1827.  doi:10.11949/0438-1157.20191110
    摘要 ( 58 )   HTML ( 8 )   PDF (833KB) ( 35 )  
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    采用非平衡分子动力学方法模拟了三维石墨烯-碳纳米管复合结构的法向热导率。结果表明相比于多层石墨烯,其法向热导率提高了一个量级,其界面热阻相比碳纳米管的接触热阻降低了一个量级,但是石墨烯和碳纳米管的界面形变又阻碍了三维石墨烯-碳纳米管复合热导率的进一步提高。通过其振动态密度和重叠能进一步探究了三维石墨烯-碳纳米管复合结构结构能量的传递及声子的局域化情况。结果表明,碳管的添加激发了更多中高频声子振动参与传热,但是依然是低频声子占据主导;验证了界面处的形变是阻止法向热导率进一步提升的主要因素。

    酵母菌的致孔作用对PVA/CMC水凝胶性能的影响
    万豫, 张敏, 翁云宣, 李成涛
    化工学报. 2020, 71(4):  1828-1835.  doi:10.11949/0438-1157.20190895
    摘要 ( 44 )   HTML ( 6 )   PDF (1253KB) ( 29 )  
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    利用酵母菌发泡制备了聚乙烯醇/羧甲基纤维素多孔水凝胶(D-PC),采用FTIR对其化学结构进行了表征和Zeta电位分析共同证明了酵母菌和材料之间的相互作用;利用SEM和BET分别对其三维网络结构进行了观察以及比表面积、孔径进行了测定;研究了D-PC在不同条件下对亚甲基蓝(MB)的去除,通过纤维素降解酶实验测试了D-PC的降解性。研究结果表明:酵母菌通过静电作用包覆在D-PC内;随着酵母菌量的增加,D-PC的比表面积增大、平均孔径减小;D-PC对MB的去除机制以化学吸附为主,且吸附动力学符合伪二级动力学方程;去除效率随着酵母菌的增加而增大,随着pH、温度的增加先增大后减小;一定条件下D-PC能降解水凝胶中的聚乙烯醇。

    一步电沉积法制备硫化镍/泡沫镍材料及其赝电容性能研究
    赵少飞, 刘鹏, 李婉萍, 曾小红, 钟远红, 余林, 曾华强
    化工学报. 2020, 71(4):  1836-1843.  doi:10.11949/0438-1157.20191423
    摘要 ( 57 )   HTML ( 11 )   PDF (2387KB) ( 30 )  
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    通过一步电化学沉积法在泡沫镍(Ni foam,NF)集流体上制备了3D硫化镍(Ni3S2)材料,利用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、拉曼光谱(Raman)、X射线光电子能谱(XPS)等对所制备材料的物化结构和形貌进行了表征,并采用循环伏安法(CV)、恒流充放电法(GCD)研究了其作为超级电容器电极的电化学性能。测试结果表明,制备的Ni3S2/NF-10材料具有相互连接的3D结构,表现出优异的赝电容性能。在1 A/g电流密度下,比电容高达2850 F/g。将电流密度提高到10 A/g,该材料比电容仍能达到1972 F/g,说明其具有优异的倍率性能。测试结果表明所制备的Ni3S2材料有望应用于电化学储能领域。

    纳米颗粒组装三维Co3O4微米花材料制备及储锂性能研究
    王捷, 李圆, 赵海雷
    化工学报. 2020, 71(4):  1844-1850.  doi:10.11949/0438-1157.20190967
    摘要 ( 41 )   HTML ( 2 )   PDF (1398KB) ( 25 )  
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    通过软模板法(表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵,CTAB)结合后续空气气氛热处理制备出纳米颗粒组装三维Co3O4微米花负极材料。研究中采用X射线衍射分析(XRD)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、循环伏安测试(CV)、恒流充放电测试以及交流阻抗测试(EIS)对合成样品进行表征分析。研究结果显示,Co3O4微米花材料独特的结构优势赋予其优良的电化学性能,在100 mA·g-1电流密度下电极具备约920 mA·h·g-1的循环可逆比容量;在500 mA·g-1电流密度下循环200次后的循环可逆比容量为757 mA·h·g-1,容量几乎无衰减。大电流循环性能测试显示,所制备电极即使在2 A·g-1电流密度下依旧具有476 mA·h·g-1的循环可逆比容量。简易、有效且低成本化的高性能微米花结构过渡金属氧化物负极材料制备工艺将大大加速转换型电极材料的实际有效应用。

    罗沙司他共晶的合成、表征与理化性质研究
    徐巾超, 陈勇, 叶辉青, 张杰, 张霁, 罗忠华
    化工学报. 2020, 71(4):  1851-1858.  doi:10.11949/0438-1157.20191198
    摘要 ( 80 )   HTML ( 4 )   PDF (2268KB) ( 43 )  
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    肾性贫血药物罗沙司他是在中国本土孵化、率先在中国获批的新药。利用溶液结晶法制备了罗沙司他-烟酰胺共晶(RDXT-N)、罗沙司他-肉桂酰胺共晶(RDXT-C)、罗沙司他-苯甲酰胺共晶(RDXT-B)以及罗沙司他-脯氨酸共晶(RDXT-P)四种共晶,并通过X射线粉末衍射(XRD)、差示扫描量热仪(DSC)、热重分析(TGA)、傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)和核磁共振氢谱分析法(1H NMR)来表征四种共晶。对罗沙司他四个共晶的固有溶出速率、溶解度和稳定性等性质进行了研究。固有溶出速率实验表明,在pH 4.5缓冲介质中这四个共晶的溶出速率均快于罗沙司他晶型A,其中罗沙司他-肉桂酰胺共晶的溶出速率最快,接近罗沙司他晶型A的10倍。平衡溶解度实验表明,在纯水中37℃条件下溶解度最大是罗沙司他-脯氨酸共晶,是晶型A的5.3倍。影响因素稳定性实验证明,罗沙司他-肉桂酰胺共晶和罗沙司他-烟酰胺共晶有着良好的湿热稳定性和光稳定性。因此,这些罗沙司他共晶可以为新剂型设计提供选择方案。

    非共价改性纳米颗粒稳定Pickering乳液的制备及可逆调控
    罗东琴, 孙宁, 李秋红, 隋鹏亮, 姜秋艳, 隋晓飞, 李爱香
    化工学报. 2020, 71(4):  1859-1870.  doi:10.11949/0438-1157.20191061
    摘要 ( 32 )   HTML ( 1 )   PDF (2597KB) ( 14 )  
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    用具有氧化还原活性分子乙酰基二茂铁吖嗪(Fc+A)对磁性纳米颗粒Fe3O4@SiO2进行非共价疏水改性,将改性颗粒作为乳化剂制备Pickering乳液。通过TEM、SEM、FTIR、XRD、接触角测量、光学显微镜等对纳米颗粒及Pickering乳液的结构、形貌和性能进行表征。结果表明:制备的核壳结构纳米颗粒粒径为150 nm左右,分散均匀;Fc+A成功修饰到纳米颗粒表面,且随Fc+A浓度的增加,改性颗粒的接触角明显增大;Fc+A浓度为12.5 mmol/L,乳化剂浓度为0.3%(质量),油水比为4∶6,搅拌速率为10000 r/min,得到的Pickering乳液具有良好的稳定性。而且,所得乳液具双重响应性,通过氧化还原和磁场可实现对乳液稳定性的可逆调控。

    基于环三磷腈磷氮阻燃剂的合成及其在聚氨酯泡沫的应用
    李梦迪, 王波, 王哲慧, 张晔, 杨荣, 李锦春
    化工学报. 2020, 71(4):  1871-1880.  doi:10.11949/0438-1157.20191000
    摘要 ( 60 )   HTML ( 4 )   PDF (1390KB) ( 43 )  
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    以六氯环三磷腈、对羟基苯甲醛、苯胺及亚磷酸二乙酯等原料,成功合成阻燃剂六(4-苯胺基次甲基苯氧基-亚磷酸二乙酯基)环三磷腈(HADPPCP),用于阻燃基于苹果酸多元醇的聚氨酯硬泡。HADPPCP具有良好的热稳定性和成炭性,氮气气氛下的初始分解温度为191.9℃,700℃时的残炭量高到46.8%(质量)。HADPPCP的加入可以改善聚氨酯硬泡的热稳定性、阻燃性能和燃烧行为。添加25%(质量)的HADPPCP可以将聚氨酯泡沫的氧指数从18%提高到25%,最大热释放速率和总热释放量分别从230 kW/m2和20.1 MJ/m2降低至213 kW/m2和16.6 MJ/m2,总产烟量从10.5 m2下降到5.3 m2

    聚偏氟乙烯/石墨烯复合材料的制备及性能研究
    郭华超, 杨波, 黄国家, 徐青永, 李爽, 伍振凌
    化工学报. 2020, 71(4):  1881-1888.  doi:10.11949/0438-1157.20190969
    摘要 ( 61 )   HTML ( 5 )   PDF (1131KB) ( 37 )  
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    用溶液共混法制备出聚偏氟乙烯/氧化石墨烯复合材料(PVDF/GO),经高温热压将GO还原得到聚偏氟乙烯/还原氧化石墨烯复合材料(PVDF/rGO)。研究了填料种类及含量对复合材料电学性能、热稳定性和力学性能的影响。结果表明:随GO和rGO的添加,两种复合材料的介电常数(ε r)均变大、介电损耗(tanδ)变化不大;低含量下GO和rGO均能提高PVDF的热稳定性,但rGO对PVDF性能的改善效果更好;随填料含量从0增加到8%(质量),100 Hz下PVDF/rGO复合材料的ε r从3.60增加到38.30,PVDF/rGO[4%(质量)]复合材料失重率为5%的分解温度较纯PVDF提高了6.44℃。rGO增强了PVDF的刚性,PVDF/rGO复合材料的拉伸强度先增大后减小,杨氏模量逐渐增大,当rGO含量为4%(质量)时拉伸强度最大,拉伸强度和弹性模量分别较纯PVDF提高了35.30%、22.58%。但GO和rGO都降低了复合材料的击穿场强。

    竹节状碳化硅晶须吸波性能研究
    蒙真真, 武志红, 刘新伟, 王耀, 郑海康, 王宇斌
    化工学报. 2020, 71(4):  1889-1897.  doi:10.11949/0438-1157.20190962
    摘要 ( 46 )   HTML ( 1 )   PDF (1801KB) ( 55 )  
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    采用电磁波吸收材料来降低电磁波对设备的干扰及对人体的伤害,是目前常用的电磁波防护手段之一。特定结构碳化硅晶须作为一种一维介电材料,其优于普通的晶须、块状和颗粒状的吸波性能引起了研究人员的关注。本研究以生竹粉、硅粉和二氧化硅为原料,通过碳热还原法在不同温度下制备了竹节状碳化硅晶须,并对其结构和吸波性能进行了检测分析。结果表明:以1400℃烧结的竹节状晶须制备的试样在厚度为3 mm,频率为9.1 GHz时,最小反射损耗达到-14.4 dB,有效吸收带宽为1.8 GHz,吸波性能最好,具有进一步研究价值。

    过程安全
    水下输气管道泄漏扩散特性模拟研究
    王少雄, 李玉星, 刘翠伟, 梁杰, 李安琪, 薛源
    化工学报. 2020, 71(4):  1898-1911.  doi:10.11949/0438-1157.20190799
    摘要 ( 41 )   HTML ( 2 )   PDF (1520KB) ( 27 )  
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    建立了水下输气管道泄漏三维CFD数值模型,同时基于积分模型建立了预测数学模型,研究了不同泄漏速率和水深下气体在水体中扩散的速度、羽流半径以及上升到水面时形成泉涌高度的变化规律,并利用实验验证了两种模型的准确性,两种模型可以准确地模拟羽流特征参数的变化。结果表明:水下天然气管道泄漏扩散经历了初始阶段、充分发展阶段和表面流动阶段三个阶段,在气泡羽流上升过程中伴随着卷吸和紊动沸腾现象;羽流的径向速度近似呈高斯分布并且随着径向距离的增加逐渐降低;羽流的轴向速度随着水深的增加而降低,且在接近泄漏孔口的位置,轴线上羽流的速度急速衰减;随着气泡羽流紊动的发展,羽流半径逐渐向两侧发展并且随着水深近似呈线性增长。

    平板障碍物通道形状对油气爆炸传播特性影响
    李国庆, 杜扬, 白洁, 武军, 李孟源, 吴晓澍, 朱亮
    化工学报. 2020, 71(4):  1912-1921.  doi:10.11949/0438-1157.20191320
    摘要 ( 36 )   HTML ( 1 )   PDF (1234KB) ( 17 )  
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    为研究平板障碍物通道形状对油气爆炸特性的影响,进行了1.3%(低)、1.7%(中)、2.1%(高)三种初始油气浓度工况下对比实验。研究表明:障碍物通道形状对油气爆炸超压随时间变化规律的影响较小;障碍物通道形状对最大爆炸超压峰值、最大升压速率、平均升压速率的影响程度分别按照通道形状为“梯形—圆形—三角形—正方形—矩形”、“梯形—圆形—三角形—正方形—矩形”、“梯形—圆形—正方形—三角形—矩形”的顺序递增;障碍物通道形状对障碍物上游火焰形态基本没影响,但矩形通道障碍物对障碍物下游火焰的湍流特性影响最显著,其次为正方形、梯形、三角形和圆形;初始油气浓度接近当量比时(约为1.7%),障碍物通道形状对最大火焰传播距离和平均火焰传播速度的影响要小于低浓度(1.3%)和高浓度(2.1%)工况,且圆形通道平板障碍物的影响程度最小,矩形和正方形通道的影响程度相对较大。

    N2和CO2惰化丙烯爆炸极限参数实验研究
    罗振敏, 杨勇, 程方明, 王涛, 常助川, 苏彬, 张蔓
    化工学报. 2020, 71(4):  1922-1928.  doi:10.11949/0438-1157.20191167
    摘要 ( 46 )   HTML ( 3 )   PDF (1247KB) ( 41 )  
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    为得到惰化条件下丙烯的爆炸极限参数的变化规律,采用标准的可燃性气体爆炸极限测试装置(GB/T 12474—2008),测试研究了N2和CO2对丙烯的爆炸极限、临界氧浓度和最小氧浓度的影响,并绘制了C3H6-N2/CO2-Air爆炸三角形图,对比分析了N2和CO2对丙烯爆炸极限参数的惰化效果。结果表明,添加N2和CO2都会缩小丙烯爆炸极限范围,减小爆炸的危险度。N2惰化条件下,丙烯爆炸上下限重合时N2添加量为49%,临界氧浓度为9.79%;在CO2惰化条件下,丙烯爆炸上下限重合时,CO2的添加量为34%,临界氧浓度为12.94%。在丙烯浓度不变的情况下,发现CO2惰化氛围下的最小氧浓度值均高于N2惰化条件下的。两种惰化工况下的丙烯爆炸三角形结果显示,在CO2惰化的爆炸区域明显小于N2惰化下的;当添加惰性气体使丙烯处于完全惰化状态时,CO2的窒息比和添加量均小于N2。本文的实验数据及结论可为进一步研究丙烯爆炸和工业丙烯安全防爆工作提供理论基础。

    竖直管道中氧化铝抑制铝粉爆炸特性研究
    靳红旺, 郑立刚, 朱小超, 于水军, 潘荣锟, 杜德朋, 窦增果
    化工学报. 2020, 71(4):  1929-1939.  doi:10.11949/0438-1157.20190620
    摘要 ( 40 )   HTML ( 8 )   PDF (3312KB) ( 31 )  
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    为研究氧化铝对铝粉爆炸的影响,在自行搭建的实验平台进行铝粉爆炸实验研究。对火焰结构演化特性、火焰锋面传播特性和爆炸超压波形分析的结果表明:在惰化比不断增加的情况下,氧化铝表现出对铝粉爆炸火焰的明显抑制作用,且粒径较小的氧化铝粉抑制效果更好;在火焰锋面传播方面,氧化铝对后期火焰锋面传播抑制效果更明显,火焰传播速度下降,锋面到达管口需要更长的时间;粒径4 μm的氧化铝在其惰化比φ=30%的条件下,第二波爆炸超压波峰消失,在惰化比φ=70%条件下,抑爆效率高达88.9%,抑爆效果十分明显。但是粒径为89 μm的氧化铝抑爆效用有明显的极限值,超过该极限值,抑爆效用不再提高。

    勘 误
    化工学报. 2020, 71(4):  1940-1940. 
    摘要 ( 50 )   HTML ( 15 )   PDF (125KB) ( 40 )  
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