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2018年 第69卷 第11期 刊出日期:2018-11-05
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    本期封面、广告页、中英文目次表
    化工学报. 2018, 69(11):  0-0. 
    摘要 ( 48 )   PDF (33790KB) ( 86 )  
    相关文章 | 多维度评价
    综述与专论
    化学产品工程再认识
    周兴贵, 李伯耿, 袁希钢, 骆广生, 袁渭康
    化工学报. 2018, 69(11):  4497-4504.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180924
    摘要 ( 633 )   PDF (441KB) ( 479 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    化学产品工程作为化学工程学科的一个新方向或化学工程学科的新范式已提出很多年,但学术界对其学科内涵理解不一。本文对化学产品工程的学科内涵进行了分析和探讨,认为其核心是通过过程和设备对产品的纳微结构和复杂大分子结构进行调控;化学产品工程仍隶属过程工程,是面向高附加值产品、实现产品结构可控、定向、高效制备的过程工程。通过与传统的以满足市场需求和提高生产效率为目标的过程开发和放大的化学工程研究类比,提出了化学产品工程的主要研究内容,并讨论了其研究的方法论问题,以推动相关的基础研究工作。

    面向智能制造的工业结晶研究进展
    龚俊波, 孙杰, 王静康
    化工学报. 2018, 69(11):  4505-4517.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180983
    摘要 ( 162 )   PDF (1641KB) ( 197 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    工业结晶是一门“半艺术的科学”,具有多目标、非线性和强耦合的特点,在国际上被公认是最难设计的化工单元操作之一。面向智能制造发展的重大战略需求和历史机遇,基于国内外对工业结晶和智能制造的研究现状,拟构建基于智能制造的工业结晶多尺度研究框架。结合相关案例,总结了国内外人工智能、云计算、物联网等核心智能制造技术在工业结晶中的应用,重点分析讨论在溶解度预测、晶型预测、晶习预测、共晶预测与智能制造的发展现状和潜在结合点;总结了结晶过程中的感知、分析、决策的智能控制技术。

    低浓度煤层气吸附浓缩技术研究与发展
    杨颖, 曲冬蕾, 李平, 于建国
    化工学报. 2018, 69(11):  4518-4529.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180602
    摘要 ( 145 )   PDF (558KB) ( 125 )  
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    我国是一个多煤少气贫油的国家,煤层气储量约30万亿立方米,由于缺乏先进实用的低浓度煤层气甲烷分离浓缩技术,当前抽采煤层气利用率仅为50%左右。因此,对低浓度煤层气甲烷富集浓缩过程开展研究,可在开发能源的同时减少温室气体的排放,具有重大的应用价值和战略意义。简要介绍了我国煤层气资源开发利用情况,综述了近年来低浓度煤层气吸附浓缩技术研究进展,包括新型吸附材料及先进吸附工艺。对于低浓度煤层气中CH4/N2分离,目前文献报道吸附材料的吸附容量及分离系数仍然处于较低水平;受吸附材料的分离性能较差影响,传统变压吸附工艺对低浓度煤层气中CH4浓缩效果并不理想。最后指出,高吸附容量、高选择性吸附材料及多种方法结合的新型吸附工艺是未来低浓度煤层气吸附浓缩技术的发展方向。

    基于微纳流控技术的流体相态特性研究进展
    鲍博, 赵双良, 徐建鸿
    化工学报. 2018, 69(11):  4530-4541.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180514
    摘要 ( 117 )   PDF (950KB) ( 141 )  
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    微纳流控技术是在微纳米尺度下研究并检测流体的作用和性质,具有可视化和快速精准等技术优势。在化工热力学研究中,近二十年来逐渐兴起了基于微纳流控技术的流体相态特性研究。详细阐述了微纳流控技术在流体相态特性领域的研究进展,重点总结了基于微纳流控技术的流体物质相态特性研究的各个领域,主要涵盖了蛋白质、聚合物、表面活性剂与盐,以及工业气体与石油天然气。其中,基于微流控技术的流体相态特性检测分析手段,成功地弥补了传统“压强-体积-温度”(pressure-volume-temperature,PVT)方法中样本体量大、传质传热慢、耗时长和高温高压高危险性等缺点,因而具有很强的实用导向性;纳流控技术则以研究纳米尺度下特有的流体相态特性为主要目标,因而具有重要的科学意义和应用价值。同时展望了微纳流控技术在流体相态特性领域研究的发展前景。

    微反应器内连续重氮化/偶合反应进展
    丁云成, 王法军, 艾宁, 徐建鸿
    化工学报. 2018, 69(11):  4542-4552.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180554
    摘要 ( 119 )   PDF (690KB) ( 136 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    微反应器一般是指通过微加工和精密加工技术制造的小型反应器,其为微化工技术的核心部件之一。与传统的釜式反应器相比,微反应器具有很大的优势,顺应了高技术含量和可持续发展的要求。在化学化工、材料、生物等诸多领域的研究和生产过程中,微反应器都有着广泛的应用前景,这其中一大部分涉及到了危险或不稳定物质的合成过程及高放热反应过程等。本文主要介绍了国内外利用微反应器技术进行重氮化反应连续化的研究进展,以及利用微反应器进行连续重氮化/偶合反应合成偶氮染料及颜料的研究进展。微反应器技术使化学反应过程变得更快速、更安全、更环保,所以具有很高的工业应用价值,也是化工领域未来的发展方向之一。

    基于蛋白及其组装体的金属纳米复合材料构建
    梁淼, 余涛, 高翔, 苏荣欣, 齐崴, 何志敏
    化工学报. 2018, 69(11):  4553-4565.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180628
    摘要 ( 69 )   PDF (3788KB) ( 83 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    将蛋白分子及其自组装体作为模板用于功能性金属纳米材料合成吸引了研究者的广泛关注。蛋白质及其自组装体形态结构独特多样,具有特异性分子识别及仿生矿化能力,在纳米材料形成过程中可发挥结构导向及形貌控制作用,以其为模板构建的蛋白-金属纳米复合材料在催化转化、生物传感、医学成像等领域具有广阔的应用前景。本文基于蛋白质及其组装体的结构特征差异,综述了近些年在以蛋白质单亚基结构、蛋白多亚基超组装结构及蛋白三维晶体结构为模板的金属纳米复合材料构建研究方面取得的进展,并对其未来的研究发展方向进行了展望。

    微通道内液滴/气泡破裂动力学分析
    付涛涛, 徐子懿, Tahir Muhammad Faran, Cumbula Armando José, 姜韶堃, 朱春英, 马友光
    化工学报. 2018, 69(11):  4566-4576.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180600
    摘要 ( 88 )   PDF (1491KB) ( 97 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    微化学工程与技术是现代化学工程学科的前沿领域。微通道内液滴及气泡破裂动力学是决定多相过程并行微通道数目放大的基础与难点。破裂流型转换条件、界面动力学和尺寸调控等三方面是微通道内液滴与气泡破裂动力学的主要研究对象。讨论了对称微通道、非对称微通道、多级微通道、旁路微通道、含有障碍物的微通道内气泡和液滴破裂行为及影响因素,指出了目前微尺度下气泡与液滴破裂行为相关研究工作存在的不足,并对该领域未来的发展进行了展望。

    石墨相氮化碳的可控制备及其在能源催化中的应用
    柳璐, 张文, 王宇新
    化工学报. 2018, 69(11):  4577-4591.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180627
    摘要 ( 165 )   PDF (2063KB) ( 172 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    石墨相氮化碳(g-C3N4)具有独特的电子结构和化学特性,作为非金属催化剂,近年来尤其在清洁和可持续能源领域显示了光明的应用前景,引起了相关领域研究人员的广泛关注。综述了g-C3N4纳米材料的可控制备及其在氧还原、光催化分解水制氢、二氧化碳还原、光固氮等能源催化重要方面的国内外近期进展,并讨论了此领域中的关键问题和未来的发展趋势。

    仿生特殊浸润性界面在化学工程与工艺中的应用
    曹墨源, 巴特尔, 柏浩
    化工学报. 2018, 69(11):  4592-4604.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180582
    摘要 ( 289 )   PDF (4331KB) ( 199 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    仿生特殊浸润性界面材料是一类新兴的功能材料。此类界面材料与特定流体之间存在极致的相互作用,如完全浸润、完全不浸润及可调性浸润等,使其在物理学、化学、工程学、生命科学等学科都发挥出特殊的功能。通过学习自然界具有特殊结构与化学组成的生命体,研究人员可以构筑多种对流体具有排斥、吸引、疏导等作用的特殊浸润界面材料,从而优化目前科研及生产中的流体操控过程。“三传一反”中存在大量的固/液/气多相作用过程,这为仿生特殊浸润界面材料提供了重要的应用场所,同时也对此类材料的设计提出了新的要求。介绍了仿生特殊浸润界面材料在传统化工相关领域的几类应用,包括冷凝换热、多相分离体系、设备防腐防污,非均相催化,以及定向流体传质等方向,并总结仿生特殊浸润界面材料在化工过程中应用的挑战与机遇,对此类界面材料在化工过程中的发展前景进行展望。

    锂离子电池硅基负极黏结剂的研究新进展
    高翔, 国媛, 魏迪锋, 罗英武, 苏荣欣
    化工学报. 2018, 69(11):  4605-4613.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180699
    摘要 ( 162 )   PDF (1951KB) ( 145 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    硅具有较高的理论比容量,被认为是极具应用前景的锂离子电池负极材料。然而,硅在充放电过程中会产生巨大的体积变化,导致电极粉化脱落和容量的迅速下降,限制了硅基负极材料的应用。黏结剂是锂离子电池中一个不可或缺的组成部分,对体积变化较大的硅基负极而言,除了满足作为锂离子电池黏结剂的基本要求外,对黏结剂的结构和性能又提出了新的要求,黏结剂的选择对于增强硅基电极结构的稳定性并实现长期循环具有更加重要的意义。总结了近年来硅基负极材料黏结剂的研究进展,重点介绍了用于硅基负极材料的交联类黏结剂、导电类黏结剂和自修复类黏结剂等几种黏结剂的性能特点和应用,为选择和设计更加适合的硅基负极黏结剂提供研究建议。

    乙丙橡胶的合成及其发展现状
    徐宏彬, 马达锋, 梅利, 肖智贤, 杨柳, 姚臻, 笪文忠, 曹堃
    化工学报. 2018, 69(11):  4614-4624.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180688
    摘要 ( 88 )   PDF (596KB) ( 109 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    乙丙橡胶因其结构可控、主链饱和、耐老化好等优异性能,广泛应用于汽车配件、电线电缆、建筑材料、耐热胶管、密封构件等相关领域。从催化体系和聚合工艺两方面系统介绍了合成乙丙橡胶的研究进展,重点阐述了钒系和钛系Ziegler-Natta催化剂,普通型、桥连型以及限制几何构型茂金属催化剂,负载型茂金属催化剂以及非茂催化剂及其催化乙丙共聚合的特征;同时介绍了溶液聚合、悬浮聚合以及气相聚合的工艺流程及特点,以及乙丙橡胶的若干新品种;最后展望了乙丙橡胶的未来发展趋势。

    流体力学与传递现象
    文丘里型气液分布器的实验与数值研究
    李登稳, 程振民
    化工学报. 2018, 69(11):  4625-4632.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180594
    摘要 ( 119 )   PDF (1080KB) ( 152 )  
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    以一种文丘里型气液分布器为对象,在直径为28 cm的冷模装置中考察了其流体力学性能。气、液流量分别在5~25 m3·h-1、0.2~0.6 m3·h-1范围内,使用激光粒度仪测量了液滴Sauter平均粒径(D32),并测定了其分布均匀性和抗塔板倾斜性能。结果表明:文丘里结构加强了气液混合,与泡罩型分布器相比,此分布器具有更好的液滴破碎性能;气速增大会使出口液体从伞状流变为喷射流,但仍能在直径约为出口直径10倍的区域内均匀分布;在气、液相负荷分别为10~20 m3·h-1、0.4~0.6 m3·h-1时,液位在进液口和进气口之间,此时分布器具有优异的抗塔板倾斜性能。采用计算流体力学软件模拟了分布器内部气液流动过程,得到了相含率和速度矢量图,所得结果有利于分布器的分析与改进。

    不对称T型微通道内液滴的无阻塞破裂动力学
    马朋成, 朱春英, 付涛涛, 马友光
    化工学报. 2018, 69(11):  4633-4639.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180592
    摘要 ( 59 )   PDF (603KB) ( 57 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    利用高速摄像机研究了不对称T型微通道内液滴的无阻塞破裂过程。以甘油-水溶液为分散相,含4%(质量分数)表面活性剂Span-20的矿物油为连续相。液滴的无阻塞破裂过程可分为三个阶段:进入阶段、形变阶段和破裂阶段。其中破裂阶段又可分为快速破裂阶段和细丝破裂阶段两个子阶段。考察了表观流速、无量纲液滴长度和两相黏度比对破裂阶段的影响。结果表明:快速破裂阶段是一个自相似过程,无量纲颈部最小宽度与无量纲剩余时间呈幂律关系,幂律指数约为1.35。细丝破裂阶段无量纲最小颈部宽度与无量纲剩余时间呈线性关系。斜率随着表观速度和无量纲液滴长度的增大而增大,随两相黏度比的增大而减小。

    对称分支并行微通道中气液两相流的均匀性规律
    沈秋颖, Tahir Muhammad Faran, Cumbula Armando José, 付涛涛, 姜韶堃, 朱春英, 马友光
    化工学报. 2018, 69(11):  4640-4647.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180576
    摘要 ( 62 )   PDF (767KB) ( 72 )  
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    采用高速摄像系统研究了对称分支形并行微通道内气液两相流及弹状气泡均匀性规律。实验中分别采用含0.3% SDS的甘油-水溶液与氮气作为液相和气相。观察到弹状流和泡状流两种流型,作出了由两相操作条件构成的流型图及流型转变线。结果表明,气泡非均匀性主要由两微通道内流体之间的相互作用、下游通道中流体动力学的反馈作用以及通道制造误差造成。随液相黏度增大,气泡均匀性变好;在高液相流量以及低气相压力下操作,气泡尺寸分布更易达到均匀。基于压力降守恒原理和微通道内气液两相流阻力模型,构建了两通道中气泡尺寸的预测模型。

    喷嘴结构对射流鼓泡反应器混合和传质性能的影响
    黄正梁, 帅云, 杨遥, 孙婧元, 王靖岱, 阳永荣
    化工学报. 2018, 69(11):  4648-4654.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180535
    摘要 ( 80 )   PDF (454KB) ( 95 )  
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    喷嘴结构对射流鼓泡反应器的混合和传质性能具有重要的影响。以空气-水作为模拟介质,使用双探头电导探针、电解质示踪法和动态溶氧法,对比研究了缩径式圆形喷嘴和旋扭三角形喷嘴对射流鼓泡反应器中气泡尺寸分布、平均气含率、液相混合时间和气液传质系数的影响规律。实验发现,随着气速或液体射流Reynolds数的增大,两种喷嘴对应的平均气含率、液相混合时间和气液传质系数具有相同的变化规律;与缩径式圆形喷嘴相比,采用旋扭三角形喷嘴的射流鼓泡反应器中气泡尺寸更小,平均气含率更高,宏观混合时间更短;当气体输入功占总输入功比例超过20%时,喷嘴结构对气液传质系数的影响较小,当气体输入功占总输入功比例小于20%时,旋扭三角形喷嘴的气液传质性能优于缩径式圆形喷嘴。研究结果可为工业射流鼓泡反应器喷嘴结构的优化提供理论指导。

    中空纤维膜渗透汽化过程中Dean涡强化传质的CFD模拟
    王洋, 庄黎伟, 马晓华, 许振良, 王志
    化工学报. 2018, 69(11):  4655-4662.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180457
    摘要 ( 61 )   PDF (551KB) ( 64 )  
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    建立了一个三维的弯管式中空纤维膜渗透汽化传质CFD模型,研究Dean涡对渗透汽化过程传质的影响,描述了膜内侧的浓度和速率变化情况,该模型与Leveque传质关联式具有良好的一致性。研究结果显示:弯管膜中Dean涡的存在能降低边界层传质阻力,总传质系数比直管膜提高了4倍;在不同的入口速率和浓度条件下,弯管膜内侧的壁面剪应力均大于直管膜。在膜阻力远小于边界层阻力的情况下,入口速率0.275 m·s-1,水浓度10%(质量)时,弯管膜的渗透通量为12636 g·m-2·h-1,是直管膜的5倍。可见,弯管式中空纤维膜在渗透汽化过程中具有显著的强化传质效果。

    旋流强化中空纤维膜组件结构优化及壳程流动研究
    张婷, 李传玺, 郭凯, 张会书, 冯爱国, 刘春江
    化工学报. 2018, 69(11):  4663-4674.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180706
    摘要 ( 59 )   PDF (1784KB) ( 56 )  
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    提出并优化了一种旋转流强化的膜组件水力学模型。Box-Behnken方法用于进口直径、进口长度、膜壳高度、进/出口端管长度、球突结构直径,进出口倾斜角度的多参数的实验设计,获得了响应变量最优的膜组件设计方案。通过雷诺应力RSM湍流模型与基于Euler-Lagrange算法的离散相DPM模型的耦合计算,模拟研究了三维模型内液固两相流的颗粒停留时间分布、流体力学特征。模拟结果显示,旋流强化的膜组件壳程的速度分布更加均匀,膜面剪切应力高;湍流耗散率、涡量分布不同于传统膜组件。实验结果证实,优化后的膜组件具有高产水量、低压力降,膜污染速率低的特点。

    微通道内MEA/MDEA混合溶液吸收CO2的传质特性
    林冠屹, 朱春英, 付涛涛, 马友光
    化工学报. 2018, 69(11):  4675-4682.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180591
    摘要 ( 63 )   PDF (671KB) ( 69 )  
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    研究了T形微通道内N-甲基二乙醇胺(MDEA)和单乙醇胺(MEA)混合水溶液吸收CO2的传质过程。考察了弹状流型下气液两相流量、MEA和MDEA浓度对液侧传质系数kL和体积传质系数kLa的影响。液侧传质系数和体积传质系数均会随着MEA浓度的升高而升高。与MEA相比,MDEA浓度的提高对传质影响较小。传质系数会随着液体流量的增大而增大,但气体流量的变化对其影响较小。体积传质系数随液体流量的增大而增大,但随气体流量的增大先增大,之后趋于稳定。考虑到化学反应对传质的强化作用,引入了Hatta数,提出了一个新的体积传质系数预测式,预测效果良好。

    催化、动力学与反应器
    催化基底表面亲水改性对氢气催化氧化效率影响的密度泛函研究
    肖钧尹, 喻啸晨, 唐伟强, 陶佳波, 赵双良, 刘洪来
    化工学报. 2018, 69(11):  4683-4692.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180562
    摘要 ( 87 )   PDF (733KB) ( 57 )  
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    催化剂表面亲疏水性改性是一种常见的调控手段,其对催化剂催化活性、选择性和稳定性有着重要的影响。以氢气催化氧化转化为水为研究对象,从分子水平出发,通过多尺度密度泛函理论(DFT)计算了催化剂在不同程度的表面亲水改性后对水和氢气的吸附作用,并研究了吸附对于反应效率的影响。结果表明,随着表面亲水性的增强,催化剂表面对水吸附越来越多,而受体积排斥效应影响,氢气的吸附量越来越少。而对于同一催化剂表面,增大水分子的均相密度量可促进氢气在表面的吸附。该理论结果不仅很好地解释了催化剂表面亲水性对于催化活性的影响,且为表界面反应的效率调控与强化提供了思路。

    丙烯/1-丁烯聚合物合金的单体组成切换法制备:动力学及聚合器模型
    黄凯, 郑征, 胡激江, 冯连芳, 李伯耿
    化工学报. 2018, 69(11):  4693-4701.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180984
    摘要 ( 68 )   PDF (550KB) ( 66 )  
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    采用球形负载型Ziegler-Natta催化剂和单体组成周期性切换的丙丁淤浆共聚合技术,原位制备了聚丙烯/丙丁共聚物合金。将共聚动力学的矩模型与物料衡算相结合,首次建立了单体组成切换的共聚反应器模型。依据实验所得的丙烯实时消耗速率拟合得到模型参数,并模拟计算了不同单体组成切换频率下的聚合反应活性和聚合产物的组成。结果表明,模型能很好地描述各切换频率下丙烯的聚合速率曲线、催化聚合活性,以及合金中1-丁烯的总含量、丙丁无规共聚物的含量和“嵌段”共聚物的含量等。结果还显示,共聚过程中丙烯的脉冲进料有利于提高单体向活性中心的扩散,进而提高聚合速率和聚合活性。

    双功能yolk-shell钴@钴氮碳掺杂氧电极催化剂
    水恒心, 潘冯弘康, 金田, 胡军, 刘洪来
    化工学报. 2018, 69(11):  4702-4712.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180759
    摘要 ( 83 )   PDF (1436KB) ( 77 )  
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    以ZIF-67为模板,通过表面原位聚合多巴胺,与金属Co2+发生强烈螯合,释放出有机配体,得到中空的金属-有机结构材料(Co-PDA)。通过900℃高温处理得到类似蛋黄(yolk-shell)结构的金属氮掺杂碳材料(Co@Co-N/C)。这种特殊结构的材料具有优异的氧还原(ORR)和析氧反应(OER)电催化活性,在0.1 mol/L KOH电解液中,其ORR的半波电位为0.81 V,Tafel斜率为60 mV/dec;在电流密度为10 mA/cm2时,其OER过电位为390 mV,Tafel斜率为71 mV/dec,总的氧电极催化活性为0.82 V,是一种优良的双功能氧电极催化剂。

    Cu/Al2O3催化剂用于H2O2分解生成羟基自由基的效率
    田鹏飞, 盛依依, 孙杨, 丁豆豆, 徐晶, 韩一帆
    化工学报. 2018, 69(11):  4713-4721.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180532
    摘要 ( 106 )   PDF (1966KB) ( 73 )  
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    非均相Fenton催化反应是降解废水中有机污染物的有效方法。提高H2O2分解生成羟基自由基(·OH)的利用率是提升废水处理效率、降低成本的关键。使用溶胶-凝胶法制备了Cu/Al2O3催化剂,基于·OH的生成效率,通过单因素实验发现反应温度、反应溶液pH及H2O2初始浓度是决定H2O2利用率的主要因素。通过响应面法进行实验设计,分析响应面方程,考察了H2O2初始浓度、溶液pH及反应温度三个因素之间的交互作用及其对反应过程的影响。以H2O2利用率的最大化为目标优化反应条件,当H2O2初始浓度、溶液pH及反应温度分别为707 mg·L-1、5.12及59.4℃时,H2O2利用率可高达0.57,与实验结果相对误差仅为3.5%。所得结果对降低废水处理成本、提高降解效率具有重要的指导作用。

    Na改性Pt/AlOOH对甲醛催化氧化反应活性的影响
    赵国冰, 张琪, 程飞, 王天宇
    化工学报. 2018, 69(11):  4722-4727.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180531
    摘要 ( 68 )   PDF (668KB) ( 48 )  
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    具有晶面取向的阳极氧化AlOOH因其低温甲醛催化性能而被用于催化氧化甲醛体系。为丰富AlOOH表面羟基含量,采用Na2CO3为Na前体浸渍法改性载体,制备不同Na含量(0.13%、0.19%、0.30%、0.41%,质量分数)的Pt/Nax/AlOOH催化剂。通过BET、FTIR、XPS、HRTEM等表征分析,发现加入Na后,Na/AlOOH的表面羟基更加丰富,Pt/Nax/AlOOH催化剂的比表面积增大,拥有更小的Pt颗粒尺寸,表面Pt颗粒分散度提高,Pt0元素价态含量增加。当Na含量为0.41%时,催化剂Pt/0.41Na/AlOOH的Pt分散度高达56%。实验结果证明,Pt/0.41Na/AlOOH展现出最优的HCHO催化活性,60℃时HCHO转化率达100%。

    高压气体氛围中的聚氨酯非等温固化动力学
    杨泽, 胡冬冬, 刘涛, 曹堃, 赵玲
    化工学报. 2018, 69(11):  4728-4736.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180593
    摘要 ( 46 )   PDF (802KB) ( 37 )  
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    采用高压DSC对0.1~6 MPa压力范围二氧化碳(CO2)及氮气(N2)氛围中的聚氨酯非等温固化动力学进行了研究。利用Kissinger法及两种不同积分形式的等转化率法求取了聚氨酯固化过程的表观活化能Ea,在此基础上采用Málek法确定了固化反应的机理函数及动力学参数,得到固化反应动力学方程,并分析了高压CO2及N2的存在对固化过程的影响。研究结果表明,该聚氨酯体系的活化能随着反应转化率的增加呈现出典型的先减小后增加的S型反应特征,由于高压气体的静压作用及溶剂效应,体系的表观活化能随着气体压力的升高而逐渐降低,CO2的溶剂效应明显强于N2;利用Sestak-Berggren模型进行拟合,发现在不同压力的气体氛围中该模型与非等温测试得到的DSC曲线较为吻合,表明该体系在常压及高压气体存在下均符合自催化模型。

    仲丁基苯液相氧化反应动力学
    董健, 张胜露, 孙伟振, 许志美, 赵玲
    化工学报. 2018, 69(11):  4737-4745.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180215
    摘要 ( 62 )   PDF (556KB) ( 61 )  
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    非催化条件下仲丁基苯(SBB)液相氧化制备过氧化氢仲丁基苯(SBBHP)是生产苯酚和甲乙酮的关键步骤。基于烃类链式自由基反应机理,分别建立了氧充足和限氧条件下SBB氧化动力学模型,模型包含了反应物SBB、主产物SBBHP、副产物苯乙酮(ACP)、2-苯基-2-丁醇(PBO)等。通过分别拟合不同条件下的实验数据(388~403 K),得到了相应的基元反应速率常数和活化能。结果表明,由于空间位阻效应,主反应生成SBBHP的活化能大于异丙苯(IPB)生成过氧化氢异丙苯(CHP)的活化能。连续实验进一步验证了动力学模型的可靠性。相关研究结果可用于仲丁基苯液相氧化过程的设计和优化,并且基元反应相关结果有利于丰富对烷基芳烃氧化反应机理的认识。

    美国绿河油页岩中沥青热解特征及动力学
    陆梦科, 匡吴奇, 钱刚, 段学志, 周兴贵, Chen De
    化工学报. 2018, 69(11):  4746-4753.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180478
    摘要 ( 70 )   PDF (747KB) ( 45 )  
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    沥青是油页岩中的重要有机质,也是油页岩中油母质热解产油和气过程的重要中间产物,对其热解研究有利于加深油页岩/油母质热解理解。通过索氏萃取提取出了绿河油页岩中的沥青,并对其进行了不同升温速率下热解实验。基于热重(TGA)数据,使用Friedman法计算了沥青热解的活化能,并通过活化能分布特征,推测沥青热解可能包含三个过程。接着,使用双高斯函数对含有交叠峰的DTG曲线进行反褶积处理,分解成三个峰,依次对应每一个过程。使用最小二乘法获得了这三个过程的活化能、指前因子和反应模型通式,并将获得的通式与四类固态物质热解模型中的11种理想模型进行对比,辨识出上述三个过程均遵循n级反应模型。

    小型气-液-固流化床液相的停留时间分布
    姚东, 刘明言, 李翔南
    化工学报. 2018, 69(11):  4754-4762.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180741
    摘要 ( 39 )   PDF (663KB) ( 46 )  
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    采用脉冲示踪技术,研究了3 mm床径的小型气-液-固流化床内液相停留时间分布。以KCl为示踪剂,液相为去离子水,气相为空气,固相为平均粒径0.123~0.222 mm的玻璃微珠和氧化铝颗粒,测量流化床出口液相的电导率,得到其停留时间分布曲线。结果表明,增大表观液速和表观气速,分布曲线变窄,平均停留时间缩短,Peclet数增大;固相的存在使液相的平均停留时间增长。表观液速1.96~15.70 mm×s-1,表观气速1.18~1.96 mm×s-1的条件下,流动接近层流;平均停留时间的范围为(19.6±0.34)s~(48.0±0.92)s,建立的Pe经验关联式对实验结果有较好的预测,偏差在±25%以内。研究结果对于小型三相流化床的设计放大具有指导意义。

    固含率对沸腾床反应器气泡行为的影响
    朱闯杰, 岳志, 黄子宾, 程振民, 杨涛, 陈博, 葛海龙, 方向晨
    化工学报. 2018, 69(11):  4763-4769.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180574
    摘要 ( 71 )   PDF (508KB) ( 54 )  
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    采用动态气体逸出法,在高7.0 m、直径0.3 m的有机玻璃塔中研究了固含率对沸腾床反应器内气泡行为特性的影响。在表观气速2.16~21.62 cm/s和固含率9.8%~39.0%(体积分数)范围内测定了反应器内的总气含率、大小气泡含率、大小气泡上升速度及其尺寸等参数。结果表明:总气含率随着表观气速的增大而增大,随着固含率的增大而减小。随着表观气速的增大,大气泡含率、大气泡直径及其上升速度均呈增大趋势;小气泡含率明显增大,但小气泡上升速度和直径趋于减小。随着固含率的增大,大气泡含率略有降低,但大气泡直径及其上升速度都明显增大;当固含率超过19.5%(体积分数)后,小气泡上升速度几乎下降为0;当固含率达到29.3%(体积分数)时,小气泡基本消失。

    分离工程
    螺旋并联分配管对旋风分离器分离性能的影响
    唐子腾, 常玉龙, 徐磊, 黄渊, 汪华林
    化工学报. 2018, 69(11):  4770-4777.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180626
    摘要 ( 58 )   PDF (2429KB) ( 56 )  
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    为兼顾高分离精度及大处理量的要求,微小型旋风分离器并联得到越来越多应用。运用离散相模型和实验研究了螺旋并联分配管对旋风分离器分离性能的影响,分析了螺旋分配管分级和改变“序态”特性。结果表明,大颗粒易于从分配管前端出口逸出,依次进入旋风分离器固体颗粒呈现不同粒径分布,总体呈现分级特性;螺旋管对细颗粒物具有改变“序态”作用,进入旋风分离器颗粒粒径呈现外小内大趋势,内部相比外部颗粒浓度更高;内侧大颗粒构成的粒子环促进细小颗粒的去除,从而提高旋风分离器分离效率。实验进一步验证螺旋分配管分级和改变“序态”特性。研究结果对微小型旋风分离器并联设计具有指导意义。

    一步法制备含氨基化合物的非对称CO2分离膜
    曹晓畅, 王志, 乔志华, 王纪孝, 许振良
    化工学报. 2018, 69(11):  4778-4787.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180588
    摘要 ( 71 )   PDF (1546KB) ( 60 )  
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    采用一步相分离法,制备以聚醚砜(PES)为主体材料,二乙醇胺(DEA)为添加剂和氨基载体的膜,用于CO2分离。考察了PES浓度、DEA浓度、膜厚度对CO2/N2分离性能的影响,同时考察了膜性能的长时间稳定性。当涂膜液中DEA/PES的质量比为12/26、刮刀与无纺布的距离为300 μm、进料气压力为0.11 MPa(表压)时,膜的CO2渗透速率可达274 GPU,CO2/N2分离因子可达50。测试温度低于40℃时,DEA/PES膜的CO2渗透速率和CO2/N2分离因子保持稳定。另外,对CO2/N2分离性能较好的DEA/PES膜(质量比为12/27)进行CO2/CH4分离性能测试,在1 MPa(表压)下性能优于商品膜。上述结果表明,本文研制的DEA/PES膜制备步骤简单,易于规模化制备,性能较优,在CO2分离领域具有良好的应用前景。

    带循环的二阶变压吸附碳捕集工艺模拟、实验及分析
    刘冰, 孙伟娜, 安亚雄, 江南, 汪亚燕, 邢瑞, 张东辉
    化工学报. 2018, 69(11):  4788-4797.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180391
    摘要 ( 70 )   PDF (1705KB) ( 67 )  
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    针对日益严重的温室效应及传统CO2捕集和储存技术的不足,设计带循环的二阶四塔变压吸附装置捕集电厂烟道气中的二氧化碳,采用炭分子筛作为第一阶二塔处理装置吸附剂,采用13X作为第二阶二塔处理装置的吸附剂。建立上述工艺的数学模型,通过实验验证数学模型和模拟结果的准确性。模拟结果表明,本工艺可以将烟道气中的CO2(15%)富集为纯度95%的产品气,收率为93.92%,工艺处理量为4.576 mol CO2·h-1·kg-1,能耗为0.847 MJ·(kg CO2-1,通过对比,本工艺具有处理量大、回收率高、纯度高的优点。在此基础上,根据数学模型分析二阶床层在一个周期内的压力变化、温度分布、固相和气相组成分布、能耗组成、生产能力。

    Kaibel分壁精馏塔的压力补偿-温度控制
    邱洁, 华涛, 何桂春, 伍祥, 沈海涛, 凌昊
    化工学报. 2018, 69(11):  4798-4813.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180024
    摘要 ( 58 )   PDF (1303KB) ( 58 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    Kaibel分壁精馏塔(Kaibel divided-wall column,KDWC)是分离三组分混合物DWC的进一步强化形式,可在一个塔内实现四组分混合物的高纯度分离。建立有效的控制结构是KDWC的研究关键,研究了KDWC分离苯、甲苯、邻二甲苯和均三甲苯四组分体系的动态过程,首次将压力补偿机制引入KDWC的控制,建立了压力补偿-温度控制结构(PTC),并考察了该结构与温度控制结构(TC)的控制效果。研究结果表明:TC可实现进料流量或组分发生±15%扰动后的平稳控制,少部分产品纯度不合格,最大余差为-0.007;PTC可实现进料流量或组分发生±20%扰动后的平稳控制,产品纯度均合格,最大余差约为-0.003,且调节时间缩短为5~8 h。压力补偿-温度控制结构通过对下侧线温度控制回路设定值的修正,有效地改善了控制效果。

    过程系统工程
    自适应迭代混合建模及在碳二加氢过程的应用
    郭晶晶, 徐金金, 杜文莉, 叶贞成
    化工学报. 2018, 69(11):  4814-4822.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180534
    摘要 ( 62 )   PDF (827KB) ( 50 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    化工过程反应机理复杂,机理模型与实际反应系统之间存在建模误差;同时存在复杂的缓慢时变特征,如催化剂失活、燃料结焦等,难以用确定的机理描述,一般采用简化的关系描述,因此过程模型将与实际过程系统逐渐失配。为了建立能长期精确反映过程动态特性的模型,建立了一种基于过程特性的自适应迭代混合模型(self-adaptive iterative hybrid model,SAIHM)。将机理模型和数据驱动的模型有效融合以提高模型的预测精度;数据驱动的模型采用深度循环神经网络(deep recurrent neural network,DRNN)以充分挖掘相邻工况间的时序关系;基于某工厂碳二加氢绝热反应器的历史运行数据建立的自适应迭代混合模型与现有机理模型的仿真对比结果表明,自适应迭代混合模型能更有效地跟踪实际系统。

    基于能级总组合曲线的化工过程功-热公用工程设置
    董轩, 彭肖祎, 廖祖维, 孙婧元, 蒋斌波, 王靖岱, 阳永荣
    化工学报. 2018, 69(11):  4823-4831.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180701
    摘要 ( 69 )   PDF (715KB) ( 55 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    采用微分法计算能级,由此生成新的能级组合曲线,获得全流程的总能量目标。提出新的热-功集成图形方法——能级总组合曲线,在获得加热/冷却公用工程目标的同时得到系统所需功量目标,以及过程?损。以甲醇合成工艺为例,通过能级组合曲线和能级总组合曲线分析,获得功需求量为28 MW,冷公用工程用量为137 MW,减少能量消耗71.1%,并选择电能和循环冷却水作为甲醇工艺的公用工程。

    表面与界面工程
    离子液体/硫酸催化C4烷基化反应过程强化——表界面特性研究
    曹飘, 郑伟中, 孙伟振, 赵玲
    化工学报. 2018, 69(11):  4832-4839.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180659
    摘要 ( 69 )   PDF (1661KB) ( 63 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    利用分子动力学(MD)模拟研究了不同支链长度以及官能团的Brønsted酸性离子液体(BILs)对H2SO4/C4烷烯界面特性的调控。结果表明,BILs的加入可以明显增强C4烷烯在两相界面处的溶解和扩散,有利于烷基化油品的提升。烷基链较长的阳离子表现出较强的界面密度富集现象,并且其支链倾向于伸入C4烷烯相,有利于界面性质的增强。阳离子支链的增长能够促进C4烷烯的溶解,同时增大了C4烷烯的界面存留率,不利于其界面扩散。另外,相比于非磺酸功能化离子液体(non-SFILs),磺酸功能化离子液体(SFILs)促进了C4烷烯的溶解,但抑制了C4烷烯的扩散。本文在C4烷基化界面性质方面的研究有利于深入理解C4烷基化过程,相关结果有望为烷基化过程强化和新型催化剂的优化和设计提供帮助。

    材料化学工程与纳米技术
    并流滴加法制备大孔容纤维状γ-氧化铝
    万艳春, 王玉军, 骆广生
    化工学报. 2018, 69(11):  4840-4847.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180609
    摘要 ( 78 )   PDF (962KB) ( 84 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    以偏铝酸钠(NaAlO2)-硫酸铝(Al2(SO43)为原料,利用并流滴加法控制沉淀过程的反应pH,并通过调节原料浓度、老化pH和加入表面活性剂十二烷基苯磺酸钠(SDBS)等方法,成功制备得到了大孔容纤维状的γ-氧化铝。实验发现,不同的原料浓度会影响成核-生长过程,得到不规则片状、纤维状或颗粒状等不同形貌的γ-氧化铝,其中纤维状可形成大孔容。当NaAlO2浓度为0.5~0.75 mol/L,反应pH控制在8~9.5,老化pH控制在9左右时,得到的γ-氧化铝呈纤维状,孔容较大;此外,在老化过程中添加SDBS可进一步提高孔容,并改善孔径分布。本方法成功制备出孔容为1.35~2.19 ml/g、比表面积为300~500 m2/g、平均孔径为14~21 nm的纤维状γ-氧化铝,纤维长度为50~60 nm,纤维宽度约5 nm,可为渣油加氢过程提供一种性能良好的催化剂载体。

    黄原酸酯调控的氯乙烯的可逆-加成断裂链转移聚合
    沈坚苗, 黄志辉, 包永忠
    化工学报. 2018, 69(11):  4848-4855.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180718
    摘要 ( 57 )   PDF (639KB) ( 50 )  
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    以三种不同结构的黄原酸酯为调控剂,进行氯乙烯(VC)溶液和细乳液可逆加成-断裂链转移(RAFT)聚合,发现O-乙基黄原酸丙酸乙酯对VC聚合的调控效果良好,氯乙烯RAFT细乳液聚合速率明显大于溶液聚合,VC聚合12 h转化率大于90%,但聚氯乙烯(PVC)的分子量分布宽于溶液聚合产物。核磁共振和紫外可见吸收光谱分析证明合成的PVC具有黄原酸酯基端基结构,结构缺陷少。含黄原酸酯基PVC可进一步调控VC及醋酸乙烯酯聚合,进行扩链或得到嵌段共聚物。结合聚合动力学,说明黄原酸酯调控的氯乙烯聚合具有活性特征。

    丙烯酸酯用量对溶胀-嵌段型水性聚氨酯性能的影响
    杨东杰, 施一鸣, 单国荣
    化工学报. 2018, 69(11):  4856-4861.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180481
    摘要 ( 47 )   PDF (436KB) ( 53 )  
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    以甲基丙烯酸甲酯(MMA)、丙烯酸正丁酯(BA)为单体,通过巯基乙醇链转移自由基无规共聚合成端羟基聚丙烯酸酯(PA-OH),采用嵌段共聚法将PA-OH与水性聚氨酯(WPU)嵌段,通过预聚体分散法制得聚丙烯酸酯嵌段水性聚氨酯乳液(WPUA),进而通过乳液聚合法制备了一系列以MMA/BA为单体的聚丙烯酸酯嵌段-溶胀水性聚氨酯复合乳液(WPUA-PA),结果表明WPUA-PA中丙烯酸酯量最多可达到WPUA的240%,当丙烯酸酯量为WPUA的120%时WPUA-PA的性能最佳,此时乳液平均粒径为68 nm、粒径分布指数为0.174,胶膜拉伸强度为13.88 MPa、断裂伸长率为558.3%、吸水率为4.94%,且具有优异的乳液稳定性。

    近红外光响应氧化石墨烯/微凝胶复合智能水凝胶
    张宁, 单国荣
    化工学报. 2018, 69(11):  4862-4868.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180581
    摘要 ( 85 )   PDF (625KB) ( 63 )  
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    设计合成了一种包含氧化石墨烯(GO)片层、聚(N-异丙基丙烯酰胺)(PNIPAM)微凝胶球体和PNIPAM链段的复合结构水凝胶。通过控制聚合时间得到负载双键且粒径不同的PNIPAM微凝胶,将其作为交联点与N-异丙基丙烯酰胺(NIPAM)聚合,GO作为纳米填料掺入水凝胶体系,GO片层上的含氧基团与NIPAM上的胺基产生氢键物理交联。此方法制备的复合水凝胶同时具有温度敏感和近红外光敏感特性,通过改变GO浓度、微凝胶的合成时间、NIPAM浓度等条件,水凝胶的光敏感性和温度敏感性得到提升。相比于传统PNIPAM水凝胶,此种复合水凝胶能够对光响应,实现非接触式控制形变,且响应速率快、响应程度高,可应用于光控开关等领域。

    胍基聚合物接枝改性制备抗菌抗污染超滤膜
    孙雪飞, 高勇强, 赵颂, 张文, 王志, 王晓琳
    化工学报. 2018, 69(11):  4869-4878.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180551
    摘要 ( 60 )   PDF (1215KB) ( 49 )  
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    表面接枝杀菌材料是提高膜抗菌和抗污染性能的常用手段。胍基化合物具有杀菌广谱、易制备、低毒等优点,已受到研究者的广泛关注。通过聚乙烯亚胺和盐酸胍的熔融聚合反应制备胍基聚合物(聚乙烯亚胺胍盐酸盐,PEIGH),并利用聚多巴胺中间层将其接枝到聚砜超滤膜表面。结果表明,PEIGH具有良好的抗菌性能,经其改性后的超滤膜润湿性能提高,纯水通量提高了11%~98%,牛血清蛋白截留率由96.6%提高到98.3%以上。抗菌性能、抗有机物污染和抗生物污染性能均得到明显改善。

    烧结温度对TiO2/不锈钢中空纤维复合膜结构和性能的影响
    高佳明, 王明, 马晓华, 许振良
    化工学报. 2018, 69(11):  4879-4886.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180756
    摘要 ( 59 )   PDF (2349KB) ( 54 )  
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    不锈钢中空纤维膜基膜孔径大,直接涂覆分离层容易产生表面缺陷。在二氧化钛悬浮液中加入聚乙烯醇作为黏结剂,通过真空辅助抽滤法在不锈钢中空纤维基膜表面形成一层均匀的分离层。通过高温烧结得到了TiO2/不锈钢中空纤维复合膜,考察了烧结温度对于TiO2/不锈钢中空纤维复合膜表面分离层形貌和结构的影响。不同烧结温度时,TiO2/不锈钢中空纤维复合膜的表面形貌有所差异;随着烧结温度的升高,不锈钢复合膜的孔径和纯水通量均先升高再下降。当烧结温度为500℃时,表面涂层均匀,孔径分布集中,水通量较高。最后,以SPT-500膜测试了水包油乳液分离效果,分离效率达到99%以上,且具有良好的抗污染性能。

    双亲纳米颗粒在选择性溶剂中的自组装行为:耗散粒子动力学模拟
    郭浩, 宋先雨, 赵国林, 赵双良, 韩霞, 刘洪来
    化工学报. 2018, 69(11):  4887-4895.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180677
    摘要 ( 100 )   PDF (3266KB) ( 86 )  
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    接枝聚合物纳米颗粒在构筑多级功能性纳米材料方面具有很大潜力,但其在选择性溶剂中自组装相图却鲜见报道。利用耗散粒子动力学模拟研究了溶剂选择性、接枝聚合物链长度以及亲水、疏水聚合物链比例等因素对双亲纳米颗粒自组装行为的影响,并绘制了自组装形态相图。结果显示,随着浓度的增大,双亲纳米颗粒逐渐自组装成球状、棒状、二维膜、纳米膜孔等丰富纳米结构。不仅如此,溶剂与亲水、疏水聚合物相容性差异较小时(aS-HL=40kBT/RcaS-HB=50kBT/Rc),双亲纳米颗粒自组装形成层状纳米结构,在较高浓度时,形成规则的多孔网络结构。研究发现,双亲纳米颗粒浓度和接枝聚合物的链长以及亲水、疏水聚合物链比例是调控双亲纳米颗粒自组装形态的关键因素。鉴于双亲纳米颗粒丰富的自组装行为,它在气体分离、检测、载药、催化剂载体等领域有着很大的潜在应用价值。

    酚醛气凝胶/碳纤维复合材料的结构调控及性能研究
    董金鑫, 朱召贤, 姚鸿俊, 龙东辉
    化工学报. 2018, 69(11):  4896-4901.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180650
    摘要 ( 54 )   PDF (2799KB) ( 53 )  
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    以酚醛树脂为前体、碳纤维针刺预制体为增强体,采用溶胶-凝胶、常压干燥方法制备得到纳米孔酚醛气凝胶/碳纤维复合材料。在不改变材料密度的条件下,通过调节固化剂的用量来调控酚醛气凝胶的纳米颗粒尺寸及孔隙结构,改变气凝胶颗粒在碳纤维针刺预制体中的填充状态,制备出不同微观结构的复合材料。研究表明:随着固化剂用量的减少,气凝胶的颗粒粒径逐渐变小,平均孔径在230 nm~5μm范围内可调;与碳纤维复合后,随着气凝胶颗粒的减小,复合材料的力学性能逐渐提升、热导率逐渐降低、烧蚀性能明显提高。优化后的PAC复合材料具有极低的密度(0.27 g·cm-3)、高弯曲强度(8.9 MPa)、较低的热导率(0.065 W·m-1·K-1);在2000℃、30 s的中等热流烧蚀条件下,质量烧蚀率为0.0081 g·s-1、线烧蚀率为0.0204 mm·s-1。通过调控材料的纳米结构,能够有效地提升材料的力学、隔热以及烧蚀性能,满足高性能热防护应用需求。

    羧酸改性HKUST-1提高甲烷吸附容量
    韩强, 程振飞, 刘纪昌, 汪成, 欧苏慧, 汪瑜懿, 简雨培, 杨小娟, 王紫竹, 杨璐彬
    化工学报. 2018, 69(11):  4902-4909.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180604
    摘要 ( 73 )   PDF (1117KB) ( 45 )  
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    为提高吸附材料对甲烷的吸附容量,采用溶剂热法合成了金属有机骨架材料HKUST-1,并进行了改性研究。HKUST-1的优化合成工艺条件为:原料摩尔比n(Cu(NO32·3H2O):n(H3BTC):n(DMF):n(C2H5OH):n(H2O)=1.7:1:46:60:100,晶化温度为80℃,晶化时间24 h。合成HKUST-1在25℃、3.5 MPa下的甲烷吸附容量为11.9 mmol/g。乙酸改性HKUST-1可以提高甲烷吸附容量,当反应母液中VHAc/Vsolvent=5.8%时,合成HAc-HK-1(5.8%)的甲烷吸附容量达到12.6 mmol/g。分子模拟结果表明,加入乙酸可以调控HKUST-1晶体孔道结构,增大比表面积和孔容,提高甲烷吸附容量。

    新型温敏超滤膜处理印染废水的研究
    张锐, 李敏, 周天旭, 彭宏伟, 郭旭虹
    化工学报. 2018, 69(11):  4910-4917.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180525
    摘要 ( 73 )   PDF (949KB) ( 61 )  
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    印染废水中含有大量有机染料和重金属等物质,对生态环境及人类健康产生了严重的危害。以聚(N-异丙基丙烯酰胺)@聚苯乙烯(PNIPAM@PS)球形聚合物刷为主体,Cd(OH)2纳米线作为牺牲层,聚碳酸酯(PC)膜为支撑层,经简单过滤制备得到对温度有响应性的高分子超滤膜。通过傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、动态光散射仪(DLS)及水接触角测量仪对其进行表征,结果表明该超滤膜表面由PNIPAM@PS球形聚合物刷构成,其表面平整,结构规则,且具有良好的温度响应性。随后考察了PNIPAM@PS超滤膜对有机染料(甲基蓝和罗丹明B)和CdSe重金属颗粒的过滤效果,并通过紫外分光光度计(UV-vis)、原子荧光光谱仪(PL)等对其进行表征。结果显示,随着PNIPAM链增长、PS核粒径减小、实验操作压力增大,超滤膜的过滤效果显著改善。同时超滤膜的孔径可以通过温度实时调节,当环境温度高于PNIPAM链的LCST时,超滤膜的孔径较大;温度降低,超滤膜的孔径变小。PNIPAM@PS超滤膜的孔径可调节性使其在废水处理中有着广泛的应用前景。

    微通道中原位分散技术可控制备氧化铜纳米流体及复合薄膜前体
    李阳, 杜乐, 高若梅, 吴偲, 龚亚辉
    化工学报. 2018, 69(11):  4918-4928.  doi:10.11949/j.issn.0438-1157.20180550
    摘要 ( 56 )   PDF (1105KB) ( 46 )  
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    疏水纳米颗粒分散于有机体系中形成的纳米分散体,具有独特的理化性质和重要的应用价值。其中,纳米颗粒的单分散性、均匀性和稳定性是决定纳米分散体性能的关键。以CuO纳米分散体作为纳米流体和复合薄膜前体这一典型体系为研究对象,通过设计平板型微通道实现了CuO纳米分散体制备过程中的液滴聚并和改性CuO纳米颗粒的原位分散。制备了颗粒体积分数达2%、平均粒径约30 nm的CuO-基础油纳米流体,该纳米流体具有良好的稳定性和达到0.184 W·m-1·K-1的较高热导率;制备的CuO-PDMS(聚二甲基硅氧烷)复合薄膜具有较强的抗菌性能和颗粒复合层稳定性。通过系统性实验研究,证明了原位分散方法在强化改性颗粒高效分散中的重要作用,确定了颗粒性能及分散行为对分散体性能的影响规律。