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质子交换膜燃料电池流场板研究进展
赵强, 郭航, 叶芳, 马重芳
化工学报    2020, 71 (5): 1943-1963.   doi: 10.11949/0438-1157.20191302
录用日期: 2020-03-03

摘要465)   HTML64)    PDF (967KB)(323)    收藏

流场板是质子交换膜燃料电池的核心部件之一,其结构直接影响着反应气体的利用效率以及燃料电池的排水及散热性能。综述了近十余年来质子交换膜燃料电池流场板的设计与研究进展。研究者们基于平行流场、蛇形流场、交指流场、点状流场,从流道尺寸、流道截面、进口分配段、流道布置等方面开展结构设计和优化,不同程度提高了燃料电池水热管理以及电性能。此外,各种形式的组合流场可综合不同流场优点,多级分形仿生流场优化了反应物、压力与电流密度分布,三维精细化流场通过改善供气方式降低了浓差极化。

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金属有机框架孔径调控进展
原野, 王明, 周云琪, 王志, 王纪孝
化工学报    2020, 71 (2): 429-450.   doi: 10.11949/0438-1157.20190801
录用日期: 2019-12-04

摘要409)   HTML60)    PDF (2053KB)(322)    收藏

金属有机框架(MOFs)以其可灵活调节的孔道结构、大孔隙率和大比表面积等特点受到广泛关注。设计并构建能够实现目标功能的、具有合适孔径分布的MOFs材料关系到MOFs材料在分离、催化以及质子传导等领域中的应用。综述了MOFs材料孔径的主要调控方法,包括原位合成调控、后合成修饰调控、穿插调控以及辅助合成调控,总结了四种调控方法的特点和不足,并对未来MOFs孔径调控的发展方向进行了展望。

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含油污泥阴燃处理技术研究与进展
王天宇, 蒋文明, 刘杨
化工学报    2020, 71 (4): 1411-1423.   doi: 10.11949/0438-1157.20191085
录用日期: 2020-01-08

摘要326)   HTML53)    PDF (1586KB)(299)    收藏

含油污泥是石油石化行业的主要污染物之一,不仅会造成环境破坏,而且会带来资源浪费。目前,处理含油污泥的传统方法主要有固液分离法、化学破乳法、溶剂萃取法、热洗涤法、生物处理法以及焚烧法等,这些方法能在一定程度上降低含油污泥的含油率,但存在处理成本相对较高、工艺较为复杂、流程相对较长等问题。阴燃处理法是国际上一种新兴处理技术,能够较好地弥补上述传统处理方法的不足。从阴燃的研究历史、工作原理、数值分析、研究进展及工程应用等方面开展了系统说明,分析了该技术目前存在的主要问题,并指出了该技术的研究方向。

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离子液体在纳米纤维素制备中的应用进展
陈蓓秋, 林春香, 刘以凡, 吕源财, 刘明华
化工学报    2020, 71 (3): 903-913.   doi: 10.11949/0438-1157.20191157
录用日期: 2020-01-09

摘要291)   HTML50)    PDF (1407KB)(233)    收藏

纳米纤维素因其优异的性能和独特的结构在很多领域都受到了关注,其制备和应用已成为相关领域的研究热点。目前纳米纤维素的制备方法众多,但依然面临着较大的挑战。离子液体因其对木质纤维素优良的溶解性能及可回收性,在纳米纤维素制备中展现了较大的潜力。基于此,综述了离子液体在纳米纤维素制备方面的应用进展,重点介绍了离子液体作为预处理手段在纳米纤维素制备方面的应用现状,以及作为溶剂和催化剂直接水解制备纳米纤维素方面的研究进展,并对制备过程中离子液体的回收情况进行了简单概述。

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面向健康产业应用需求的膜技术与膜材料
蔡媛媛,郭百涛,邢卫红,高从堦
化工学报    2020, 71 (7): 2921-2932.   doi: 10.11949/0438-1157.20191557
摘要288)   HTML28)    PDF (1239KB)(276)    收藏

健康产业发展潜力巨大,其中,医药、医疗和保健行业占有重要地位,但其面临医药资源利用率低、生产工艺污染严重、高端产品依赖进口、质量标准体系不完善等制约因素。将膜分离技术应用于医药、医疗和保健行业,解决发展面临的诸多问题,对于推进我国健康产业发展将发挥重要作用。鉴于国内外尚无针对膜技术应用于健康产业进展的相关文献报道,本文针对面向健康产业应用的膜技术及膜材料进展进行了综述,探讨了健康产业应用对膜材料提出的要求及标准,重点研究了微滤、超滤、反渗透、纳滤、膜生物反应器、渗透汽化、气体分离、人工脏器等膜材料现状,分析了制约其发展的关键问题并提出相关建议,以期为相关部门及行业人员提供参考。

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超级电容器用solvent-in-salt型电解液的研究进展
杨乐, 余金河, 付蓉, 谢远洋, 于畅, 邱介山
化工学报    2020, 71 (6): 2457-2465.   doi: 10.11949/0438-1157.20191530
录用日期: 2020-01-21

摘要246)   HTML29)    PDF (2618KB)(204)    收藏

Solvent-in-salt (SIS)型电解液作为一类新型超浓缩电解液,主要由水或者有机溶剂和易溶盐组成,具有溶液溶剂化程度小、自由溶剂分子少、电化学窗口宽、电化学稳定性高等特点,在超级电容器中显示了独特的优势并展现了良好的应用前景。本文重点综述了SIS型电解液的原理和优势,梳理了近年来SIS作为超级电容器电解液的研究进展,总结了其存在的问题,同时展望了SIS型电解液未来的发展方向。

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面向海洋工程的超重力过程强化技术及应用
张亮亮, 付纪文, 罗勇, 孙宝昌, 邹海魁, 初广文, 陈建峰
化工学报    2020, 71 (1): 1-15.   doi: 10.11949/0438-1157.20191374
录用日期: 2019-11-15

摘要240)   HTML15)    PDF (4445KB)(182)    收藏

以旋转填料床(rotating packed bed, RPB)为核心装备的超重力技术是典型的化工过程强化技术之一,由于具有体积小、传质及分离效率高的优点,已被成功应用于海洋平台的化工过程中。介绍了超重力技术的核心装备结构及原理,回顾了针对超重力技术的各项基础实验研究、数学模型化和CFD模拟方面的工作,这些工作为超重力技术的工业应用提供了很好的理论支持。最后介绍了近年来超重力技术在海洋平台油气生产中天然气脱水、脱硫及注入水脱氧过程的工业应用。

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从分子筛上纳尺度离散行为控制到宏观煤化工过程
蔡达理, 熊昊, 张晨曦, 魏飞
化工学报    2020, 71 (9): 3849-3865.   doi: 10.11949/0438-1157.20200366
录用日期: 2020-07-07

摘要238)   HTML24)    PDF (8173KB)(734)    收藏

化学工业基于对化学反应和化学键的操纵,在横跨超12个数量级的空间和时间尺度上解决传递问题,为人类社会创造和生产新物质。石油的发现和利用将化学工业带入了一个全新的时代,支撑了现代社会的运行,但对中国而言,“富煤贫油少气”的资源特点决定了发展煤化工在中国有独特的战略意义。与石化行业常见的烃类裂化过程不同,现代新型煤化工依赖于小分子原料的自组装,依靠择形分子筛的控制作用高选择性制备燃料和化学品。因此,在亚纳米尺度下,即小分子在择形分子筛上的反应和传递行为不能再被视为连续,而是离散的,这导致了宏观上的拟相变失活等一系列现象。因此,需建立新的方法论理解分子筛上的离散反应和传递行为,用以认识离散尺度在十几个数量级空间和时间尺度延展后对宏观化学过程的影响。本文以纳尺度下分子筛内的离散传递现象为基础,综述了运用图论、小世界网络和先进表征手段分析分子筛内失活与传递现象的研究及发现的一系列新现象,并介绍了基于此进行的分子筛原子级精准结构调变及其对宏观煤化工过程带来的革新。面向未来,本文建立的分析分子筛内离散行为的范式将对精确调变分子筛结构、开发下一代煤化工工艺流程提供全新的思路。

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功能化离子液体在二氧化碳吸收分离中的应用
崔国凯,吕书贞,王键吉
化工学报    2020, 71 (1): 16-25.   doi: 10.11949/0438-1157.20191288
录用日期: 2019-12-02

摘要229)   HTML23)    PDF (583KB)(222)    收藏

吸收及分离二氧化碳是降低碳排放和应对全球气候变化的主要策略之一,这就必然要求全球科技工作者注重开发具有选择性高效吸收分离二氧化碳的新材料和新路线。作为近20多年来发展的一类代表性的新材料,离子液体(尤其是功能化离子液体)具有独特的物理化学性质,例如几乎没有蒸气压、液态温度范围大、热稳定性和化学稳定性好、电化学窗口宽、不可燃、结构-性质可调控等。这些性质使离子液体在二氧化碳吸收及分离领域受到广泛关注。重点综述了近5年(2015~2019)来功能化离子液体吸收分离二氧化碳的研究进展, 主要内容包括单位点离子液体、多位点离子液体、基于功能化离子液体的混合物、功能化离子液体杂化材料对二氧化碳的吸收分离。同时, 对目前该领域的发展所面临的主要问题和进一步的研究工作进行了分析讨论。

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中空碳基材料在电解水中的研究进展
田同振, 李念武, 于乐
化工学报    2020, 71 (6): 2466-2480.   doi: 10.11949/0438-1157.20200145
录用日期: 2020-04-14

摘要228)   HTML24)    PDF (5716KB)(217)    收藏

氢能所具有的清洁、高能量密度特点,使其成为一种未来的理想能源。相较于石油、天然气等的热解制氢技术,利用可再生清洁能源进行电催化分解水制氢具有高效和清洁无污染的特点,且获得氢气产物纯度高,具备大规模发展的潜力。而在大规模水电解过程中,电催化剂是不可或缺的元素之一。它能有效地加速电解水在阴阳两极反应的动力学过程。传统的贵金属基催化剂具有良好的电催化析氢、析氧活性,但成本高昂、储量稀缺,从而限制了其规模化地推广及应用。开发新型高效廉价的非贵金属基电催化剂已成为时下研究热点。中空碳基纳米材料集成了中空材料和碳基材料的优势,作为电催化剂,在电解水方面有着潜在的应用价值。本文总结了近年来微纳米结构碳基中空材料作为新型电解水催化剂的研究进展,介绍了高效碳基中空析氧/析氢催化剂的设计原则和相应的设计策略,并对开发持久高效的中空碳基电解水催化剂进行了总结和展望。

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稀土铈基催化材料氧空位的表征方法综述
孙敬方, 葛成艳, 安冬琦, 仝庆, 高飞, 董林
化工学报    2020, 71 (8): 3403-3415.   doi: 10.11949/0438-1157.20200131
录用日期: 2020-05-29

摘要221)   HTML19)    PDF (3078KB)(203)    收藏

氧空位(oxygen vacancy, Ov)是金属氧化物缺陷的一种,在多相催化、储能材料、能源化工等众多领域都发挥着重要的作用,因而关于其在理论和实验方面的研究都得到了广泛关注。以稀土CeO2这一广泛应用于能源、环境等领域的催化材料为例,简单归纳了一些氧空位检测的常用表征方法,包括拉曼(Raman)、电子顺磁共振(EPR)、正电子湮没能谱(PALS)、固体核磁(ss-NMR)、X射线光电子能谱(XPS)和扫描隧道显微镜(STM)等,同时对各种表征方法的结果分析进行了举例说明。在此基础上,对氧空位表征技术未来的发展方向提出了一些看法。希望可以对稀土铈基催化材料缺陷相关的表征及研究提供支持。

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CO2催化氢化制清洁能源的研究进展及趋势
周柒, 丁红蕾, 郭得通, 潘卫国, 杜威
化工学报    2020, 71 (8): 3428-3443.   doi: 10.11949/0438-1157.20200115
录用日期: 2020-04-29

摘要216)   HTML20)    PDF (2751KB)(211)    收藏

CO2的过量排放引发了严重的温室效应,采用CO2氢化技术在实现CO2减排的同时又可生成高价值的产物,因此受到研究人员的广泛关注。近年来,关于CO2氢化的研究逐渐增多,但是综合探讨多种催化技术的相关综述较少。本文将较为新型的CO2氢化技术大致分为光催化、电催化、生物催化以及等离子体催化4种。主要从催化剂的角度,对以上4种新型CO2氢化技术的研究现状和最新进展进行了归纳,并简要介绍了其反应机理。同时,基于研究现状的分析,指出了4种氢化技术的进一步研究方向和需要解决的相关问题,并对CO2氢化技术的发展作出了展望。

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生物质热化学转化提质及其催化剂研究进展
仉利, 姚宗路, 赵立欣, 李志合, 易维明, 付鹏, 袁超
化工学报    2020, 71 (8): 3416-3427.   doi: 10.11949/0438-1157.20200191
录用日期: 2020-03-31

摘要216)   HTML17)    PDF (2025KB)(269)    收藏

生物质通过热化学转化制备高品质生物油和高附加值精细化工品是未来工业发展的重要方向,是解决能源短缺、实现碳的闭路循环的有效方式,如何提升生物质热化学转化品质和效率是目前学术界和工业界关注的热点。本文介绍了不同技术路径下的生物质热化学转化研究进展,重点阐述了催化热解、水热催化、化学链转化三种方式的反应机理及其催化剂类型,讨论了生物质热化学转化提质策略。最后,针对生物质热化学转化目前尚存在的问题提出建议,期望为生物质高值化利用提供参考和借鉴。

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电催化氮气还原合成氨催化材料研究进展
郑沐云, 万宇驰, 吕瑞涛
化工学报    2020, 71 (6): 2481-2491.   doi: 10.11949/0438-1157.20200129
录用日期: 2020-04-01

摘要201)   HTML21)    PDF (1535KB)(163)    收藏

氨是纺织、制药、化肥等领域重要的化工原料,也是一种清洁的能源载体,需求量大。目前氨的工业生产主要为Haber-Bosch法,反应条件严苛,能源消耗大且碳排放较高。电催化氮气还原(NRR)合成氨是一种在常温常压下进行的反应,工作电位低,且电能可通过清洁能源提供,是一种很有潜力的合成氨新工艺。但目前电催化NRR材料的产氨速率和法拉第效率低、工作稳定性不够高、溶液中痕量氨的定量检测困难及检测标准不统一等都为其发展带来了巨大挑战。本文首先介绍了电催化NRR的反应机理和常用研究方法,然后重点梳理了2019年以来NRR催化材料的最新研究进展,最后对该领域研究面临的挑战和机遇进行了展望。

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超疏水多孔材料的研究进展
陈立, 周才龙, 杜京城, 周威, 谭陆西, 董立春
化工学报    2020, 71 (10): 4502-4519.   doi: 10.11949/0438-1157.20191305
录用日期: 2019-12-27

摘要197)   HTML12)    PDF (10073KB)(151)    收藏

多孔材料如金属有机框架材料(MOFs)、共价有机框架材料(COFs)、有机多孔聚合物(POPs)等由于构筑单元的多样性、可设计性,孔道的可调控性和功能化,已经被广泛用于分离、催化、气体储存以及药物释放等领域。尽管如此,这些多孔材料固有的结构特征让它们普遍对水气非常敏感,最严重时多孔结构在水溶液环境下会坍塌。为解决此类问题,制备疏水的多孔材料是一个非常好的策略。然而,设计超疏水多孔材料具有一定的挑战。介绍了具有(超)疏水性能的MOFs、COFs和POPs的发展现状,对超疏水多孔材料合成思路和结构特点进行了分析,对这类材料在催化、油水分离、气体吸附和分离等方面的应用进行了总结,并进一步探讨了此类材料存在的问题和发展方向。

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生物法制造丁二酸研究进展
张耀, 邱晓曼, 陈程鹏, 于卓然, 洪厚胜
化工学报    2020, 71 (5): 1964-1975.   doi: 10.11949/0438-1157.20191430
录用日期: 2020-02-18

摘要195)   HTML33)    PDF (712KB)(129)    收藏

丁二酸因其C4分子结构在化工领域的潜在价值,被认为是一种具有广阔应用前景的生物基平台化合物。结合生物基丁二酸的产业现状,综合分析了丁二酸生产菌种及菌株改造、生物过程优化和丁二酸分离纯化这三个方面的研究现状。重点介绍以大肠杆菌、产琥珀酸放线杆菌、解脂耶氏酵母为代表的主要生产菌株及其改造策略;低值生物质利用及控制发酵过程中CO2 供给和pH 调节等生物过程优化策略;包括钙盐法、电渗析法、直接分离法等方法在内的丁二酸分离工艺。同时指出未来的研究重点将综合考虑经济性与能耗问题,将菌株与发酵和分离全过程整合,提高丁二酸产量,降低发酵及分离成本,进一步拓展生物基丁二酸市场应用领域。

图表 | 参考文献 | 相关文章 | 多维度评价
光电解水产活性氢/氧耦合加氢/氧化过程用水滑石基纳米材料
来天艺,王纪康,李天,白莎,郝晓杰,赵宇飞,段雪
化工学报    2020, 71 (10): 4327-4349.   doi: 10.11949/0438-1157.20200693
录用日期: 2020-08-15

摘要188)   HTML33)    PDF (13207KB)(165)    收藏

加氢/氧化催化是现代化学工业中最广泛的催化过程,传统加氢/氧化催化需要高温高压、消耗大量氢气/氧气(或双氧水等),且存在高成本、高能耗、低选择性等问题。因此,如何在温和条件下绿色高效地实现加氢还原/氧化反应,是目前催化领域的研究热点和难点之一。光电催化过程因其能量来源广泛、清洁环保,且结合了光催化和电催化的优势,已成为当前研究热点,而光电分解水产生H2/O2过程涉及高反应活性的中间物种(活性氢*H、活性氧*O)的产生。利用光电解水产生的中间*H/*O物种,并使其直接参与加氢/氧化催化过程,实现一步光电解水制活性氢/氧耦合加氢/氧化过程,有望极大提高反应的效率。通过对催化剂结构进行调控,使得耦合过程可在温和的反应条件下进行,同时可避免因使用氢气/氧气等导致的安全和耗能等问题。本文综述了光电分解水过程,传统化工的加氢/氧化过程以及光电分解水与加氢/氧化耦合反应等方面的发展,介绍了水滑石基纳米材料在光电解水耦合加氢/氧化过程中的结构和性能优势,并对未来研究方向进行了展望,以期为高附加值有机化学品的高选择性低成本制备提供思路。

图表 | 参考文献 | 相关文章 | 多维度评价
水凝胶材料在金属离子富集与分离领域的研究进展
文国宇, 汪伟, 谢锐, 巨晓洁, 刘壮, 褚良银
化工学报    2020, 71 (9): 3866-3875.   doi: 10.11949/0438-1157.20200339
录用日期: 2020-06-24

摘要187)   HTML15)    PDF (3170KB)(184)    收藏

水凝胶作为一种极具前景的吸附剂材料,由于具有高效、易操作且能耗低的特性,被广泛应用于工业废水和环境污水中金属离子的富集与分离。近年来,随着主-客体识别作用与金属离子配位作用研究的不断深入,利用水凝胶材料选择性分离和富集金属离子成为研究热点。本文综述了水凝胶材料在富集和分离特定金属离子领域的研究新进展,重点介绍了利用水凝胶材料特异性分离和富集放射性金属离子、稀土金属离子、贵重金属离子和重金属离子的研究现状。

图表 | 参考文献 | 相关文章 | 多维度评价
橡胶硫化过程数值模拟研究进展
郭飞,张兆想,宋炜,贾晓红
化工学报    2020, 71 (8): 3393-3402.   doi: 10.11949/0438-1157.20200400
录用日期: 2020-05-29

摘要185)   HTML26)    PDF (1383KB)(157)    收藏

硫化作为橡胶制品成型过程中的关键工序,决定着制品的使用性能与尺寸精度,通过模拟仿真技术有助于实现对硫化过程的精确控制以及减少能量消耗。基于此,从微观尺度和宏观尺度两个层面综述了橡胶硫化过程数值模拟的研究进展,重点分析了理论与经验硫化反应动力学模型的发展现状。最后,指出了橡胶硫化过程数值模拟的发展方向与趋势。

图表 | 参考文献 | 相关文章 | 多维度评价
磁响应分离膜研究进展
王雅洁,李蕾,张倩,李倩,李望良
化工学报    2020, 71 (7): 2933-2944.   doi: 10.11949/0438-1157.20200169
摘要179)   HTML19)    PDF (1533KB)(167)    收藏

随着智能材料和纳米技术的发展,具有刺激响应的新型功能膜材料是膜分离技术发展的主要方向之一。磁响应分离膜是一种由磁性颗粒和聚合物高分子混合制备的,可以对磁场刺激产生响应的分离膜。磁响应分离膜兼具膜分离技术的低能耗、高效率等优点和磁性颗粒的磁性响应和催化性能等。磁性颗粒对磁场的响应不仅会影响膜的结构和分离选择性,还会改变膜材料的润湿性以及提高膜抗污染性能。本文从共混法、涂层法、接枝法和原位生长法对磁响应分离膜的制备方法展开论述,介绍了不同制备方法的优缺点及未来发展方向。从调控膜表面润湿性、调控膜抗污染性、调控膜孔径三部分对磁响应分离膜的磁场响应机理进行了详细阐述。并从过滤、吸附、降解、交换分离四方面对磁响应分离膜的应用领域展开论述。最后对磁响应分离膜的发展进行了总结,并对其发展前景进行了展望。

图表 | 参考文献 | 相关文章 | 多维度评价
多孔炭基二氧化碳电催化材料研究进展
董灵玉, 葛睿, 原亚飞, 唐宋元, 郝广平, 陆安慧
化工学报    2020, 71 (6): 2492-2509.   doi: 10.11949/0438-1157.20200106
录用日期: 2020-04-08

摘要176)   HTML11)    PDF (6735KB)(192)    收藏

二氧化碳(CO2)电催化转化引起广泛关注,其中非贵金属多孔炭基催化剂是研究热点。重点介绍了近年来多孔炭基CO2电催化材料的孔结构、表面化学、形貌调控策略,归纳了增强多孔炭基CO2电催化还原效率的方法,探讨了多孔炭基催化材料的活性中心类型与分布,分析了提高催化活性位密度的手段。在总结近年来取得研究进展的基础上,展望了多孔炭基催化剂在电催化CO2转化方面的发展趋势和面临的挑战。

图表 | 参考文献 | 相关文章 | 多维度评价
微通道内卫星液滴生成机理与惯性分离机制
付涛涛, 朱春英, 马友光
化工学报    2020, 71 (2): 451-458.   doi: 10.11949/0438-1157.20190749
录用日期: 2019-11-15

摘要176)   HTML13)    PDF (1516KB)(116)    收藏

由于非线性动态特征,液液界面破裂过程常伴随卫星液滴的产生,对基于液滴的微流体技术生产液滴的均一性和精准化目标提出了挑战。阐释了微流体界面失稳的复杂动力学特征,剖析了界面失稳的影响因素,并分析了伴随界面失稳而产生的卫星液滴的现象与原理。结合惯性微流体新概念,总结了卫星液滴的惯性分离机制。展望了卫星液滴生成-惯性微流体分离一体化及其并行化数目放大的构想。相关工作的开展,有利于实现微流体技术生产单分散性液滴的精准化目标,为微流体与复杂流体相关的界面动力学行为与调控夯实基础。

图表 | 参考文献 | 相关文章 | 多维度评价
抗污染芳香聚酰胺反渗透膜研究进展
任六一, 赵颂, 王志, 燕方正, 刘莹莹, 韩向磊, 王纪孝
化工学报    2020, 71 (2): 475-486.   doi: 10.11949/0438-1157.20190815
录用日期: 2019-12-09

摘要166)   HTML17)    PDF (1600KB)(122)    收藏

聚酰胺反渗透膜具有选择透过性高、化学稳定性好等优点,在水处理领域应用广泛。但膜污染导致的通量下降、寿命降低等问题严重制约了其发展与应用,开发抗污染反渗透膜是缓解膜污染的重要手段。本文根据抗污染膜作用机理将抗污染反渗透膜分为抗黏附型、污染驱除型和杀菌型,综述了近年来相关方面的研究成果,并对合理组合多种机制制备抗污染反渗透膜的进展进行简要概括,最后对抗污染反渗透膜的发展前景进行了展望。

图表 | 参考文献 | 相关文章 | 多维度评价
制药结晶中的先进过程控制
赵绍磊, 王耀国, 张腾, 周丽娜, 龚俊波, 汤伟伟
化工学报    2020, 71 (2): 459-474.   doi: 10.11949/0438-1157.20190728
录用日期: 2020-01-04

摘要166)   HTML19)    PDF (2949KB)(126)    收藏

结晶作为固-液分离的重要手段,是实现医药产品高端高值化的关键技术。药物结晶过程的精准控制决定了晶体产品的多晶型、晶习、粒度及粒度分布等诸多特性,对生产效率和产品质量的提升具有重要的意义。基于国内外对药物结晶过程控制的研究现状,结合相关案例,系统总结了制药结晶中先进过程控制的理论模型、监测手段和控制策略,重点分析讨论了过程控制在产品工程中的应用并对其发展趋势进行了展望。

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本期封面、广告页、中英文目次表
化工学报    2020, 71 (3): 0-.  
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富勒烯材料在钙钛矿太阳能电池中的应用
叶小琴, 闻沚玥, 沈王强, 卢兴
化工学报    2020, 71 (6): 2510-2529.   doi: 10.11949/0438-1157.20200084
录用日期: 2020-04-14

摘要162)   HTML5)    PDF (3190KB)(97)    收藏

有机无机杂化钙钛矿太阳能电池自2009年出现以来,经过短短十余年的发展,光电转化效率已提升到24%以上,引起了广泛的关注。富勒烯材料具有较高电子迁移率、可调控的能级以及可低温成膜等特性,在钙钛矿太阳能电池中可以用于电子传输层、钙钛矿层添加剂、界面修饰层,甚至还能够在空穴传输层中发挥作用。这些应用不仅提高了电池的光电转化效率和稳定性,还能有效降低电池的磁滞效应。本综述就富勒烯材料在钙钛矿太阳能电池各组成部分的应用进行了详细的介绍,并总结了通过修饰富勒烯分子结构提高电池性能的基本规律,这些结果对推动富勒烯材料在钙钛矿太阳能电池领域的应用有重要意义。

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超低温(< 150℃)SCR脱硝技术研究进展
汤常金,孙敬方,董林
化工学报    2020, 71 (11): 4873-4884.   doi: 10.11949/0438-1157.20200785
录用日期: 2020-08-27

摘要160)   HTML22)    PDF (1471KB)(175)    收藏

以氨为还原剂的选择性催化还原(SCR)技术是工业脱硝的主流技术。我国已形成在180~420℃(包含低温和中高温)范围内具有良好应用效果的SCR技术及其催化剂体系,但超低温段(< 150℃)仍有待突破。超低温SCR脱硝通常位于“除尘-脱硫”工艺之后,具有烟气组成简单、能耗少、改造成本低等优点,吸引了研究人员的广泛关注。在简要分析不同行业烟气排放特征及治理现状的基础上,总结了150℃以下具有良好SCR活性的催化剂体系(锰基、钒基、铬基和活性炭基),重点对催化剂的抗水、硫、碱金属和硝铵中毒性能进行了探讨,并介绍了该领域最近的一些中试/侧线试验研究进展情况,最后对这一技术的未来发展方向进行了展望。

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纳微界面增强CO2吸收及机理分析
陆小华, 陈义峰, 董依慧, 吉晓燕, 谢文龙, 吴楠桦, 安蓉, 戴中洋, 李峥
化工学报    2020, 71 (1): 34-42.   doi: 10.11949/0438-1157.20191227
录用日期: 2019-11-27

摘要158)   HTML19)    PDF (1813KB)(115)    收藏

CO2捕集与分离是解决当前全球温室效应和发展可再生能源的关键步骤,传统CO2分离及过程强化方法存在速率与效率的博弈。纳微界面强化广泛用于多相传递的化工过程,其对CO2传递过程的影响也比较显著。本综述从纳微界面处CO2传递模型的建立及阻力调控、纳微界面处CO2平衡态化学位的获取(推动力调控)以及界面强化机制的分子模拟分析等三个方面进行阐述。基于上述结果进一步分析真实吸收塔分离CO2过程的阻力调控并提出“三段式强化方案”,以优化CO2分离过程的投资与运行成本。

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滴定-凝胶法制备球形水凝胶吸附材料及其在废水处理中的应用
林帝出, 杨佳薇, 邓玉莹, 戴敏, 郑西来, 彭昌盛
化工学报    2020, 71 (3): 914-922.   doi: 10.11949/0438-1157.20191064
录用日期: 2019-12-18

摘要157)   HTML17)    PDF (986KB)(125)    收藏

滴定-凝胶法制备球形水凝胶吸附材料具有3D倒漏斗状微观形貌结构,孔径分布宽泛,对水体中重金属、染料等污染物具有快速响应机制,已被广泛用于水处理过程研究。综述了滴制法制备球形水凝胶吸附材料的主要过程机理、水凝胶具有的特殊形貌结构及其在水处理过程中的应用,分析了球形水凝胶吸附材料在水处理应用过程中存在的问题和局限,并指出了其在水处理领域的应用前景及发展方向。

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锂离子电容器碳正极材料的研究进展
胡涛, 张熊, 安亚斌, 李晨, 马衍伟
化工学报    2020, 71 (6): 2530-2546.   doi: 10.11949/0438-1157.20200338
录用日期: 2020-04-17

摘要156)   HTML18)    PDF (5111KB)(256)    收藏

锂离子电容器是一种采用电容型正极材料、电池型负极材料进行组装的储能器件,结合了锂离子电池与超级电容器两者的优点,兼具高能量密度、高功率密度和长循环寿命。但是由于锂离子电容器还存在正负极动力学过程以及容量不匹配的问题,大大影响了锂离子电容器的电化学性能。通常锂离子电容器的功率密度取决于负极材料,而能量密度取决于正极材料,因此为提高锂离子电容器的能量密度,还需发展具有高比容量和高导电性的正极材料。目前,碳材料因具有低成本、来源广泛、高比表面积和丰富的孔道结构等特点,是一种极具应用潜力的电极材料。综述并分析了各种碳材料(包括活性炭、模板炭、石墨烯和生物炭等)作为锂离子电容器正极材料的电化学性能与优缺点,最后对锂离子电容器正极材料的研究提出了建议与展望。

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废弃聚苯乙烯塑料在环境与能源中的高值化应用进展
刘昌会,黄文博,顾彦龙,饶中浩
化工学报    2020, 71 (7): 2956-2972.   doi: 10.11949/0438-1157.20200051
摘要155)   HTML17)    PDF (6505KB)(135)    收藏

聚苯乙烯是塑料材料家族中的重要组成部分,它具有质轻、隔热、防水、廉价等一系列优点。由于它的化学稳定性优异,自然界很难将其直接降解,通常采用填埋或焚烧进行处理,不仅对环境造成了严重的污染,同时也是资源的严重浪费。近年来,由于化学及材料科学快速发展,针对废弃聚苯乙烯回收及高值化研究已经得到广泛关注。本文从环境和能源角度详细综述了近年来废弃聚苯乙烯高值化应用的研究进展,从废弃聚苯乙烯的高值化方式和产物出发分为以下三个主要部分:通过物理或化学手段将废弃聚苯乙烯塑料转化为高分子功能材料;作为模板剂或碳源制备多孔碳材料;将废弃聚苯乙烯塑料裂解为小分子有机物。

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TOME环化反应热力学分析及反应动力学研究
刘宏晓, 孙伟振, 赵玲
化工学报    2020, 71 (2): 500-506.   doi: 10.11949/0438-1157.20191485
录用日期: 2020-01-09

摘要155)   HTML38)    PDF (658KB)(149)    收藏

采用基团贡献法对四甲基-酮-癸烯酸甲酯(TOME)环化反应进行了热力学分析。结果表明,标准压力下该反应为吸热反应,温度高于403 K范围内反应为自发过程;反应的Gibbs自由能变随温度的升高而减小,升温有利于反应正向进行。通过间歇实验研究了非催化条件、常压、463~493 K温度范围内TOME环化反应动力学。动力学拟合结果表明,该反应为一级反应,升温能明显加快反应速率,在所研究温度范围内反应活化能为143.72 kJ?mol -1

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电化学反应器隔膜材料的分子设计与介尺度策略
李存璞, 王建川, 魏子栋
化工学报    2020, 71 (10): 4490-4501.   doi: 10.11949/0438-1157.20200759
录用日期: 2020-08-10

摘要153)   HTML5)    PDF (5007KB)(92)    收藏

电化学反应器中隔膜材料是将正极和负极在电子通路上隔开但在离子传输通路上保持畅通的特殊材料。作为电化学反应器三个关键材料之一,隔膜材料还需耐强酸/强碱和高电压等环境。围绕电化学反应器中隔膜材料,从分子设计的角度针对材料电化学性能与化学稳定性的调控、电化学装置的介观传质性能的促进和改善等研究思路与进展进行了综述,为相关研究提供性能导向的分子设计参考。

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“自下而上”化学合成纳米石墨烯的研究进展
张亚婷, 张博超, 张建兰, 李可可, 党永强, 段瑛峰
化工学报    2020, 71 (6): 2628-2642.   doi: 10.11949/0438-1157.20200043
录用日期: 2020-04-14

摘要152)   HTML6)    PDF (3317KB)(121)    收藏

纳米石墨烯是组成石墨烯结构的一部分,尺寸一般介于1~100 nm,可以作为结构单元构筑石墨烯、碳纳米管和富勒烯等功能碳材料。纳米石墨烯具有一定的量子效应、边缘效应和界面效应,在新型分子电子器件、传感器等领域有着巨大的应用潜力。本文重点介绍“自下而上”化学合成纳米石墨烯的方法、含七元环或八元环特殊结构的纳米石墨烯、杂原子掺杂的纳米石墨烯以及纳米石墨烯的边缘修饰。探讨了不同合成方法的优势和特点,介绍了不同结构纳米石墨烯的性能及应用前景,概括了“自下而上”合成纳米石墨烯存在的问题及未来的发展趋势。

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计算机模拟辅助的催化反应工程研究与工艺技术开发
夏铭, 牛丛丛, 石慧, 张伟, 马中义, 陈从标, 贾丽涛, 侯博, 李德宝
化工学报    2020, 71 (1): 166-176.   doi: 10.11949/0438-1157.20191334
录用日期: 2019-12-02

摘要143)   HTML9)    PDF (933KB)(140)    收藏

针对催化反应动力学、催化剂颗粒工程设计、反应器分析及工艺系统开发的科学、技术与工程问题,在原化工部科技局制定的开发工作框图基础上,结合高技术研究所研发工作的发展要求,发展了计算机模拟辅助的催化反应工程研究与工艺技术开发方法,该方法更加突出了计算机模拟在多尺度研发工作中的重要性,旨在缩短研发周期,保证项目高效实施。同时对催化反应工程研究与工艺系统开发的相关发展进行综述、探讨和展望。

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过渡金属氧化物催化析氧反应研究进展
张伶, 陈红梅, 魏子栋
化工学报    2020, 71 (9): 3876-3904.   doi: 10.11949/0438-1157.20200573
录用日期: 2020-07-30

摘要140)   HTML15)    PDF (23182KB)(148)    收藏

利用可再生能源电解水制氢,是实现绿色氢能经济的必由之路。现阶段,电解水过程的阳极析氧反应过电位较高,催化剂性能不稳定,制约着该技术的工业化应用。使用经济高效的催化剂,可显著降低析氧过电位,提高电解水制氢过程的经济性和电能转化效率。在各类析氧催化剂材料中,过渡金属氧化物(TMOs)由于晶体结构多样、储量丰富、环境友好、易于制备以及活性较高等优点,受到了越来越多的关注。本文从活性和稳定性出发,总结分析了近年来过渡金属氧化物催化析氧反应的研究进展,并对其未来的发展提出了建议与展望。

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高倍率容量层状双金属氢氧化物超级电容材料的研究进展
赵杰,郭月,沈桢,杨立军,吴强,王喜章,胡征
化工学报    2020, 71 (11): 4851-4872.   doi: 10.11949/0438-1157.20201296
摘要139)   HTML32)    PDF (13598KB)(133)    收藏

层状双金属氢氧化物(LDHs)是由带正电荷的金属氢氧化物层板、层间带负电荷的阴离子和水分子组成的二维层状材料,可通过氢氧化物与羟基氧化物之间的可逆氧化还原反应存储与释放电荷,具有理论容量高、形貌与组分可调、成本低、易宏量制备等优点,成为近年来备受关注的超级电容器电极材料。超级电容材料在大电流密度下的比容量与其应用潜力密切相关,研究者们通过材料设计及电极工程,探索了多种提升LDHs倍率容量(即不同电流密度下的容量)的方法与技术,但至今LDHs的实际储能性能仍然远低于预期。简述了LDHs的结构、储能机理与面临的挑战,从增加反应活性、促进电荷传输动力学的角度归纳总结了提升LDHs倍率容量的研究进展,探讨了通过匹配电子传输和离子输运能力进一步提升LDHs倍率容量的新思路。

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阶梯式T型微通道内液滴、气泡分散规律
陈宇超, 崔永晋, 王凯, 骆广生
化工学报    2020, 71 (1): 265-273.   doi: 10.11949/0438-1157.20191214
录用日期: 2019-10-25

摘要138)   HTML20)    PDF (1635KB)(114)    收藏

采用高速摄像仪对嵌入毛细管的阶梯式T型微通道内液滴和气泡的分散规律进行研究。考察了两相流量、黏度、表面活性剂浓度等因素对分散流型及分散尺寸的影响规律。结果表明,对于液滴分散过程,表面活性剂的浓度和连续相流量决定了分散流型,随二者增大,流型从dripping流向jetting流转变。对于气泡分散过程,实验范围内仅存在squeezing、dripping流型,表面活性剂的加入对气泡分散过程影响可忽略。嵌入毛细管的阶梯式T型微通道内获得的液滴、气泡直径小于微通道直径,根据实验结果基于两相流量和毛细管数分别建立了计算液滴、气泡分散尺寸的半经验模型,模型与实验结果符合良好。

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凝胶对结晶过程影响的研究进展
张文铖,龚俊波,董伟兵,吴送姑
化工学报    2020, 71 (2): 487-499.   doi: 10.11949/0438-1157.20190754
录用日期: 2019-11-02

摘要136)   HTML15)    PDF (1200KB)(145)    收藏

相比于传统的溶液相结晶,凝胶用作结晶介质时,由于能抑制对流和减慢溶质分子的扩散,除了能提供较大的过饱和度且不会导致爆发成核,以及使溶质分子在生长面上连续地生长之外,还可以通过设计特定的凝胶剂为溶质分子提供模板或者活性成核位点,这使得凝胶相结晶成为了一种有效的结晶控制手段,引起了研究人员的广泛关注。综述了高分子凝胶、超分子凝胶以及无机凝胶如何有效地控制结晶成核和生长的速度,调控晶型、晶习和晶体粒度,简单介绍了微凝胶在溶液相结晶中的作用,以及凝胶相结晶未来的发展趋势。

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甲烷水合物声子导热及量子修正
刘明, 徐哲
化工学报    2020, 71 (4): 1424-1431.   doi: 10.11949/0438-1157.20190994
录用日期: 2020-01-11

摘要132)   HTML11)    PDF (731KB)(108)    收藏

采用平衡分子动力学方法模拟了甲烷水合物的导热,给出了30~150 K甲烷水合物的热导率。采用量子修正对分子模拟结果进行处理,可以得到更接近实验值的结果。当模拟温度低于德拜温度时,量子效应对分子模拟结果的影响较大。通过对热流自相关函数拟合得到了声学声子和光学声子的弛豫时间。结果显示,声子弛豫时间随温度增加逐渐减小,声学声子导热在水合物的导热中比重最大。随着碳氧原子之间相互作用力的增加,碳氧原子之间振动的耦合程度增加,甲烷水合物的热导率增加。

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化工学报    2020, 71 (4): 0-0.  
摘要132)      PDF (14909KB)(134)    收藏
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载体对铁基催化剂结构及CO2加氢制烯烃反应性能的影响特性
刘洋洋, 孙超, Malhi Haripal Singh, 位重洋, 张振洲, 涂维峰
化工学报    2020, 71 (10): 4652-4662.   doi: 10.11949/0438-1157.20200653
录用日期: 2020-08-26

摘要131)   HTML27)    PDF (1670KB)(83)    收藏

铁基催化剂CO2加氢直接合成烯烃是实现CO2减排及CO2转化与利用的最佳途径之一。目前铁基催化剂的CO2加氢活性及反应过程中铁基催化剂结构强度仍然较低,成为CO2加氢制烯烃产业化生产的重要挑战。通过浸渍法制备一系列负载型铁基催化剂,研究载体材料性质对铁基催化剂结构及CO2加氢直接合成烯烃的影响特性。研究发现,载体可诱导铁基催化剂在CO2加氢反应过程中形成的铁物种,同时影响铁基催化剂表面碳物种的有序度,调变对CO2吸附及活化能力;研究结果表明ZrO2负载的Fe催化剂展现出最佳的CO2加氢合成烯烃催化性能,在温度320℃和反应压力2.0 MPa时,CO2转化率>30%,C2~C7烃类产物中烯烃选择性高达85%以上,烯烷比为8.2,且CO选择性较低为17.1%。

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微分散设备数量放大方式研究进展
崔永晋, 李严凯, 王凯, 邓建, 骆广生
化工学报    2020, 71 (10): 4350-4364.   doi: 10.11949/0438-1157.20200561
录用日期: 2020-08-15

摘要129)   HTML9)    PDF (4095KB)(106)    收藏

单分散液滴是生产球形颗粒和微胶囊的模板,相关材料广泛用于光学显示、药物递送、生物测定、食品加工等领域。微分散技术通过精确控制微米级通道内的多相流体流动获得尺寸小、粒径分布窄、结构复杂可控的微液滴,是一种公认的新方法。但由于单个微通道的低生产率,其大规模的工业和商业应用受到限制。为了实现产品的高通量、易控制的规模化生产,将大量液滴生成单元和流体分配通道网络并行到单个芯片上进行数量放大是微分散设备放大的基本模式。为了保持液滴的单分散性和设备的鲁棒性,流体在并联微通道内的均匀分布是关键科学问题。系统综述了微分散设备数量放大的最新进展,对加工技术和材料进行了相关分析,并在此基础上对微分散设备放大的未来研究方向进行展望。

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微流控制备金属/共价有机框架功能材料研究进展
赵云, 向中华
化工学报    2020, 71 (6): 2547-2563.   doi: 10.11949/0438-1157.20200105
录用日期: 2020-03-31

摘要128)   HTML11)    PDF (4828KB)(121)    收藏

近年来,金属有机框架(MOFs)和共价有机框架(COFs)等多孔材料因其结构单元的多样性和可设计性,不仅可以构筑具有多样化拓扑类型和化学物理性质的骨架结构,还可以精准调节结构中孔道的形状、大小和孔径分布,在气体吸附与分离、催化和化学传感等方面展现出广泛的应用价值。然而传统间歇式合成方法中相际间缓慢的微观传递过程,不利于材料的连续均一制备。近年来,微流控技术连续操作、精准可控、传递效率高和高度可重复性等特点在纳米材料制备领域体现了独有的优势。本文综述了近年来利用微流控技术制备MOF和COF材料的研究成果,重点介绍微流控强化合成过程,实现快速制备MOF和COF功能材料,以及通过微流体精准调控多孔材料微结构的研究工作。

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离子液体的溶液热力学模型研究进展
李春喜
化工学报    2020, 71 (1): 81-91.   doi: 10.11949/0438-1157.20191184
录用日期: 2019-11-14

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离子液体是近年来发展起来的一种绿色介质,在化工反应和分离过程中具有广泛的应用前景。离子液体的溶液热力学性质和相平衡数据是其相关工艺过程设计的基础。本文从如下几个方面综述了离子液体溶液热力学模型的研究进展,即溶液热力学研究方法、溶液热力学模型的构建、离子液体的结构和分子间作用力、离子液体的溶液热力学模型及其在相平衡计算中的应用。重点分析了适用于离子液体溶液热力学性质计算的状态方程模型和过量Gibbs自由能模型或活度系数模型,离子液体的电解质和非电解质溶液模型,以及这些模型对ILs结构、氢键和静电作用的处理方法。分析了这些模型的优缺点,并对今后离子液体的溶液热力学研究提出了建议。

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多因素不确定条件下的间歇生产调度优化
郑必鸣, 史彬, 鄢烈祥
化工学报    2020, 71 (3): 1246-1253.   doi: 10.11949/0438-1157.20191507
录用日期: 2019-12-24

摘要125)   HTML3)    PDF (907KB)(167)    收藏

不确定条件下的间歇生产调度优化是生产调度问题研究中具有挑战性的课题。提出了一种基于混合整数线性规划(MILP)的鲁棒优化模型,来优化不确定条件下的生产调度决策。考虑到生产过程中的操作成本和原料成本,建立了以净利润最大为调度目标的确定性数学模型。然后考虑需求、处理时间、市场价格三种不确定因素,建立可调整保守程度的鲁棒优化模型并转换成鲁棒对应模型。实例结果表明,鲁棒优化的间歇生产调度模型较确定性模型利润减少,但生产任务数量增加,设备空闲时间缩短,从而增强了调度方案的可靠性,实现了不确定条件下生产操作性和经济性的综合优化。

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化工学报    2020, 71 (2): 0-0.  
摘要125)      PDF (36797KB)(130)    收藏
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吡啶硫酸氢盐离子液体催化甘油与乙酸酯化反应动力学
徐浩,李洋,夏成康,何瑞宁,邹昀,童张法
化工学报    2020, 71 (11): 5178-5187.   doi: 10.11949/0438-1157.20200186
录用日期: 2020-07-07

摘要125)   HTML9)    PDF (1102KB)(20)    收藏

以吡啶硫酸氢盐离子液体为催化剂,系统研究其催化甘油和乙酸酯化反应生成三乙酸甘油酯的动力学行为。采用单因素实验考察反应温度、酸醇摩尔比、催化剂用量等因素对甘油转化率及产物三乙酸甘油酯收率的影响。根据拟均相一级反应机理建立微分方程组模型,通过动力学数据拟合获得指前因子和反应活化能。结果表明:甘油转化率随反应温度、酸醇摩尔比升高而增加;随着催化剂用量的增加,甘油的反应速率逐渐增大,但平衡转化率基本不变。当反应温度为110℃,乙酸/甘油摩尔比为6∶1,催化剂用量为甘油的3%(质量分数)时,甘油转化率最高为98.5%,三乙酸甘油酯收率最高为40.4%。甘油与乙酸反应逐步生成单乙酸甘油酯、二乙酸甘油酯、三乙酸甘油酯的指前因子k10k20k30分别为7.17、14.19、13.78 min-1,其相应的反应活化能E1、E2、E3分别为19.10、21.58、23.25 kJ·mol-1,该动力学模型计算值与实验值吻合较好。该催化剂相较于已报道的Amberlyst-15、杂多酸催化剂反应条件更温和、选择性更高、反应活化能更小,具有更好的催化效果。

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钛基金属-有机框架材料的改性及其催化性能研究
曲云鹏, 张丙兴, 石金彪, 谭秀娘, 韩布兴, 杨冠英, 张建玲
化工学报    2020, 71 (1): 283-289.   doi: 10.11949/0438-1157.20191213
录用日期: 2019-11-08

摘要124)   HTML7)    PDF (1790KB)(85)    收藏

使用双氧水在一定温度下对钛基金属-有机框架材料NH2-MIL-125进行改性处理,制备得到一系列材料,系统地研究了改性方法及改性条件对材料性能的影响。结果表明,经改性处理后的材料,在可见光催化苯甲醇氧化反应中的催化速率有显著提高;同时,改性过程中的双氧水用量及改性温度对材料的结构、性质和光催化性能都有十分重要的影响。当双氧水为10 ml、改性温度为50℃时,改性材料具有优异的催化活性、选择性以及良好的稳定性,其催化速率与NH2-MIL-125相比提高近6倍。

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石墨烯基CO2分离膜通道微环境调控研究进展
张鹏,陈赞,吴洪,张润楠,杨磊鑫,游昕达,安珂,姜忠义
化工学报    2020, 71 (1): 54-67.   doi: 10.11949/0438-1157.20191376
录用日期: 2019-12-03

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石墨烯作为一种具有单原子层厚度的二维纳米片,凭借石墨烯基独特的物理性质,已成为高性能碳捕集膜的构筑单元。石墨烯基纳米片超薄的厚度有助于制备超薄膜以提升分离膜的通量,此外可调的物理化学性质赋予石墨烯二维通道内多样的微环境。以CO2分离膜内多重传质机理为出发点,重点介绍近年来石墨烯基CO2分离膜二维通道物理化学微环境精密调控的策略及进展,期望对石墨烯基CO2分离膜的理性设计和可控制备提供清晰思路。

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